一、美国普莱克斯实用气体公司(论文文献综述)
杨昆[1](2020)在《新型核壳结构吸附剂同时脱硫脱硝性能研究》文中研究说明SO2和NO过量排放会严重危害环境和人类健康。相比传统脱硫、脱硝串联工艺,短流程一体化同时脱硫脱硝技术广受关注。吸附法是净化中小型锅炉烟气中SO2和NO的有效技术途径之一,然而由于SO2和NO间存在竞争吸附,导致吸附剂对NO的吸附性能较差,迫切需要研发一种新型高效的同时脱硫脱硝吸附剂。核壳结构整合了两种材料的不同性能,具有很大的应用前景,因此本文采用核壳结构吸附剂来实现SO2和NO的高效协同脱除。首先,合成了 SAPO-34@Al2O3核壳结构吸附剂,利用SAPO-34的孔道阻碍SO2的进入和吸附,减弱了核结构上SO2对NO吸附的抑制作用,实现了SO2和NO的分层吸附。SAPO-34@Al2O3可以有效降低竞争吸附作用,并且对SO2和NOx具有较高的吸附性能,其对SO2和NOx穿透吸附容量分别比SiO2-MnOx核壳材料提高了130.7%和57.3%,相比于碱金属改性活性炭在50℃下的NO穿透吸附容量提高了21.2%-207.7%。为得到更高穿透吸附容量的核壳结构吸附剂,以改变核结构表面SO2分压为设计思路,合成了Al2O3@TiO2核壳结构吸附剂,核、壳摩尔比为1:1时,同时脱硫脱硝性能最佳,对SO2和NO的穿透吸附容量为0.386 mmol/g和0.188mmol/g,与SAPO-34@Al2O3 相比分别提高了65.7%和 56.7%。在吸附过程中利用NO对SO吸附的促进作用,使大部分SO2在穿过壳结构时被吸附,通过减小SO2在核结构表面的分压,减弱SO2对NO吸附的抑制作用。SO2对NO吸附的抑制作用主要可归因于SO2具有比NO更强的吸附能力,可以比NO更快的占据吸附位点并置换出一部分被吸附的NO;此外,NO和SO2间会经过复杂的反应产生络合物[SO3NO]和[SO3NO2]并分解放出SO3和NO,进而促进SO2的吸附。Al2O3@TiO核壳结构吸附剂具有良好再生性能,经过3次循环利用脱硫脱硝性能可恢复至80%以上。最后,探究了氧化性增强核壳结构表面改性对吸附性能的影响。采用稀土元素改性来提高Al2O3@TiO2的吸附性能,2.2%Ce元素改性后对SO2和NO的穿透吸附容量分别提高了30.1%和37.8%。超声辅助10%CTAB改性的吸附剂表现出最佳的吸附性能,一方面通过在吸附剂表面生成花瓣状褶皱,增加比表面积和吸附作用的时间,提高吸附性能;另一方面,通过控制工艺参数调节吸附剂孔道大小,调节SO2和NO穿透壳结构的阻力,进一步降低了SO2在核结构上的分压,提高了SO2、NO同时吸附的性能。
韩卓[2](2020)在《多孔复合金属氧化物及其负载贵金属合金催化剂的制备与催化性能研究》文中研究表明挥发性有机物(Volatile organic compounds,简称为VOCs)在造成大气污染的同时也严重威胁人们的生活和身体健康。催化氧化法是消除VOCs的有效手段之一,其关键是研发具有高活性和高稳定性的廉价催化剂。虽然贵金属催化剂对消除VOCs表现出良好的低温活性,然而其高温热稳定性较差且价格昂贵。尖晶石型氧化物(AB2O4)具有较好的高温稳定性及抗中毒能力,过渡金属氧化物(如Co3O4、Mn O2等)的价格较低。大孔或介孔载体的比表面积较大,有利于活性组分在其表面形成高分散态,从而大大提高负载催化剂对VOCs氧化的催化活性和热稳定性。因此,研发具有良好的低温催化氧化性能、热稳定性及价格便宜的催化剂具有实用价值。此外,还可通过优化催化剂制备方法来提高催化剂的性能。本学位论文制备了x Co3O4-Mn O2、三维有序介孔Mn2O3(meso-Mn2O3)及其负载Au、Ru和Au Ru合金纳米粒子和三维有序大孔Mn Co2O4(3DOM Mn Co2O4)负载Co3O4和Au Pd(x Au Pdz/y Co3O4/3DOM Mn Co2O4)催化剂,利用多种技术表征了催化剂的物化性质,评价了其对甲烷和二甲苯氧化反应的催化活性,建立了催化剂的物化性质与催化活性之间的构效关系。论文取得如下主要研究结果:(1)采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)模板法、等体积浸渍法和硝酸处理法制备了x Co3O4-Mn O2(x=2.6 wt%、8.8 wt%和13.3 wt%)催化剂。所制得催化剂具有立方晶相结构,比表面积为51.9-63.9 m2/g,其中8.8Co3O4-Mn O2催化剂拥有最高的吸附氧物种浓度和最好的低温还原性,因而显示最高的催化活性:在空速为100000 m L/(g h)条件下,邻二甲苯转化率分别达到10%、50%和90%时所需的温度T10%、T50%和T90%分别为231℃、251℃和273℃。邻二甲苯在x Co3O4-Mn O2催化剂上氧化反应的表观活化能为72–82 k J/mol。考察了空速、水蒸气和二氧化碳对8.8Co3O4-Mn O2催化剂活性的影响,发现引入水蒸气或二氧化碳导致催化剂产生部分失活,且这种失活是可逆的。因此,可以认为8.8Co3O4-Mn O2良好的催化氧化性能与其高的吸附氧物种浓度、良好的低温还原性以及Co3O4与Mn O2的强相互作用有关。(2)采用三维有序介孔二氧化硅(KIT-6)模板法和聚乙烯醇(PVA)保护的硼氢化钠还原法制备了meso-Mn2O3及其负载Au、Ru和Au Ru合金纳米催化剂(0.49 wt%Au/meso-Mn2O3、0.48 wt%Ru/meso-Mn2O3和0.97 wt%Au Ru/meso-Mn2O3(Au/Ru摩尔比=0.98))。结果表明,在所有催化剂中,0.48 wt%Ru/meso-Mn2O3和0.97 wt%Au Ru/meso-Mn2O3对甲烷氧化具有最高的催化活性(当空速为20000 m L/(g h)时,T90%=530-540℃),但后者比前者拥有更好的热稳定性。此外,还发现引入水蒸气或二氧化碳引起0.97 wt%Au Ru/meso-Mn2O3催化剂的部分失活是可逆的。因此,可以认为0.97 wt%Au Ru/meso-Mn2O3良好的催化活性和热稳定性与其载体表面呈高分散态的Au Ru合金纳米粒子(2-5 nm)、高的吸附氧物种浓度和良好的低温还原性有关。(3)采用PMMA模板法、等体积浸渍法和PVA保护的硼氢化钠还原方法制备了3DOM Mn Co2O4负载Co3O4和Au Pd(x Au Pdz/y Co3O4/3DOM Mn Co2O4;x=0.56-1.98 wt%,z=1.9-2.1,y=4.80-24.36 wt%)催化剂。结果表明,x Au Pdz/y Co3O4/3DOM Mn Co2O4催化剂具有高质量的3DOM结构,比表面积为26.5–53.1 m2/g,且Au Pdz纳米粒子(4.6–5.8 nm)高分散于载体表面。在所有催化剂中,1.98Au Pd2.1/18.20Co3O4/3DOM Mn Co2O4的催化活性最高:当空速为40000 m L/(g h)时,对甲烷氧化的T10%、T50%和T90%分别为262℃、340℃和408℃。水蒸气或二氧化碳的引入导致1.98Au Pd2.1/18.20Co3O4/3DOM Mn Co2O4催化剂发生部分失活,且该失活为可逆失活。基于表征结果和活性数据,可认为1.98Au Pd2.1/18.20Co3O4/3DOM Mn Co2O4的良好催化性能与其高的吸附氧物种浓度、良好的低温还原性以及Co3O4或Au Pd2.1合金与3DOM Mn Co2O4载体之间的强相互作用相关。
史云磊[3](2020)在《CO2响应的Pickering乳液》文中指出Pickering乳液凭借其优良的性能,在食品、化妆品、医药、材料合成、石油工业以及催化等领域都得到了广泛的应用。在许多情况下,我们希望乳液愈稳定愈好。但是,也有不少领域如乳液聚合、油品输送、纳米材料制备以及燃料生产等,通常仅需形成暂时稳定的乳液,然后再使乳液破乳。因此,如何解决乳液的长期稳定性和快速破乳之间的矛盾,一直是Pickering乳液研究的重点和难点问题。刺激响应型Pickering乳液的出现对解决这个问题提供了新的策略,成为近年来的研究热点。到目前为止,已经报道的刺激响应性开关包括pH、温度、光照、磁场、氧化还原、CO2等。在这些刺激响应性开关中,CO2因具有无毒无害、环境友好、价格便宜,容易从体系中除去等特点,是环境友好的刺激响应性开关。但是,这种温和的刺激响应手段在Pickering乳液研究领域尚未得到应有的关注,而且还存在着表面活性剂合成路线复杂、乳液的微结构和相行为单一、调控条件不够温和以及需要开发功能型乳化剂等问题,因此需要开发对CO2响应的新型Pickering乳液乳化剂。基于以上分析,本文拟设计、合成新型CO2响应离子液体以及功能化纳米材料,制备CO2响应型Pickering乳液,研究常温常压下,CO2/N2对Pickering乳液微结构和相行为的可逆调控规律、调控机制及其可能的一些应用。主要内容包括:1.为开发廉价易得的CO2响应型Pickering乳液体系,设计合成了一系列CO2响应的离子液体前体N-烷基咪唑([Cnim],n=6,8,10,12,14),这些离子液体前体在水溶液中很容易与CO2反应被质子化,原位生成离子液体N-烷基咪唑碳酸氢盐([Cnim][HCO3],n=6,8,10,12,14)。研究了[Cnim][HCO3]和纳米SiO2协同乳化正癸烷-水混合物形成的Pickering乳液对CO2的响应性能,考察了离子液体烷基链长、浓度对乳液的微结构、乳液液滴粒径分布的影响。并通过zeta电位、水接触角、吸附量、13C-NMR和FT-IR等手段研究了CO2/N2调控Pickering乳液微结构可逆转变的可能机理。2.设计合成了由辛基硅烷、氨基硅烷、以及两者同时功能化的SiO2纳米球SM-O,SM-BIS和SM-O-BIS,研究了这些乳化剂的亲水基团、疏水基团以及两者的协同作用对Pickering乳液CO2响应特性的影响,结果表明SM-O-BIS是一种对多类油-水混合物均有良好乳化作用的CO2响应乳化剂。考察了乳化剂的含量、油相极性等因素对乳液微结构、乳液液滴尺寸分布的影响。利用烷基链的疏水性与氨基亲水性的协同作用,在常温常压条件下,首次实现了CO2/N2调控的W/O型和O/W型Pickering乳液的可逆相反转。通过多种方法研究了CO2/N2对Pickering乳液可逆相反转的调控机制。此外,基于CO2/N2调控Pickering乳液的可逆相反转特性,实现了姜黄素分子的封装和释放。3.借助Williamson醚合成方法,使用溴化烷基咪唑对金属有机框架材料(MOF)UiO-66-(OH)2进行化学修饰,合成了烷基咪唑功能化的UiO-66-(OH)2-Cnim(n=8,10,12)杂化材料。研究了这些纳米杂化材料的含量、烷基链长以及施加CO2等因素对Pickering乳液微结构和相行为的影响。在常温常压下,首次实现了CO2/N2对MOF参与构筑的Pickering乳液乳化和破乳的可逆调控。通过zeta电位、水接触角、NMR等方法研究了CO2/N2可逆调控Pickering乳液乳化-破乳的可能机理。4.针对目前报道的功能化MOF乳化剂合成条件苛刻、宏量制备困难的问题,我们使用后修饰合成的方法,在常温常压下的条件下,高效的合成了三乙烯四胺(TETA)功能化ZIF-90/TETA杂化材料,并用作乳化剂参与构筑CO2响应的正己烷-水Pickering乳液。考察了影响Pickering乳液微结构和对CO2响应的主要因素,实现了CO2/N2对MOF参与构筑的Pickering乳液在乳化和破乳之间的可逆切换。同时,使用多种测试手段研究了CO2/N2对Pickering乳液乳化-破乳可逆调控的微观机制。在此基础上,以CO2/N2调控的Pickering乳液体系作为微反应器,实现了Knoevenagel反应的高效催化、产物的分离以及乳液组分的循环利用。
黄晨[4](2020)在《无机陶瓷膜专利信息分析研究》文中进行了进一步梳理伴随知识经济时代的到来,人类社会的变革远比以往任何时期要更加深刻,意义更加深远。全球经济一体化的进程不断增进,技术创新的规模和进程以前所未有的速度发展。以技术为导向的无机陶瓷膜企业急需提高自主创新能力和科技成果保护水平,因而以专利文献为切入点,研究无机陶瓷膜专利布局,对促进无机陶瓷膜技术领域的自主创新具有较为重要的意义。本文基于无机陶瓷膜专利数据,对无机陶瓷膜专利布局状况进行定量以及定性分析,通过对全球技术发展态势分析、主要创新国专利技术分析、国内失效专利分析等多个方面的研究分析;对中国、美国和日本在无机陶瓷膜基体材料领域和孔径控制领域这两个关键技术领域的申请态势和技术布局进行专利分析研究;对无机陶瓷膜失效专利分析,对在华失效专利布局情况进行研究分析。相关研究结论如下:(1)从全球专利申请趋势来看,无机陶瓷膜领域专利申请呈现曲折上升的态势,与无机陶瓷膜领域的技术发展趋势基本相同,可分为三个阶段:起步阶段(1967-1981年)、低速增长阶段(1982-1996年),高速增长阶段(1997-至今)。(2)从专利来源国和目标国来看,日本、美国和中国属于全球主要技术原创国,日本和美国不仅在海外进行大量专利申请,而且也注重对各个国家的专利布局。中国在无机陶瓷膜领域的申请量远超其他国家,但对外布局量很少,对外布局国家数也不多,我国尚未形成有规模的专利布局。(3)从创新主体来看,无机陶瓷膜申请人大多来自日本、中国和美国。在全球排名前20位中,日本、美国和中国在无机陶瓷膜领域具有明显的专利优势,尤其是日本企业表现更为突出,而中国的申请人主要是科研院所。(4)从各国专利技术分布上来看,在无机陶瓷膜基体材料领域方面,美国和日本在无机陶瓷膜基体材料专利申请主要集中在氧化铝陶瓷膜、氧化硅陶瓷膜、氧化锆陶瓷膜三个技术分支上。中国与美国和日本在无机陶瓷膜基体材料技术分布有所差别,主要专利布局集中在氧化铝陶瓷膜、氧化硅陶瓷膜和氧化钛陶瓷膜,而氧化锆陶瓷膜相对较少。在无机陶瓷膜孔径控制领域方面,美国、日本和中国在无机陶瓷膜孔径控制中专利申请量主要集中在微滤膜和超滤膜上,纳滤膜相对较少。(5)从在华无机陶瓷膜领域的失效专利来看,在华无机陶瓷膜领域失效专利有734件,主要是由权利终止、撤回、驳回构成,放弃造成的专利失效较少,撤回和权利终止的专利申请是主要失效原因。中国和日本的主要专利失效原因是未交年费而造成的权利终止,其次是撤回,驳回和放弃较少。美国的主要专利失效的原因是撤回,其次是权利终止。
付晓航[5](2020)在《Pt-MnOx/介孔CeO2催化剂的可控制备及其对甲苯氧化的催化性能研究》文中进行了进一步梳理挥发性有机污染物(VOCs)不仅污染环境,还危害人身健康。催化氧化法是消除VOCs的一种有效手段,其关键是研发高效催化剂。金属间化合物的晶体结构和电子结构的特殊结合,使它们具有独特的吸附和催化性能,成为多相催化中的一种重要材料。本学位论文采用KIT-6模板法和乙二醇还原法制备介孔二氧化铈载体和Pt Mn金属间化合物,经吸附、干燥和焙烧后制备出m Pt-n Mn Ox/meso-Ce O2(m=0-0.39 wt%,n=0-1.21 wt%)催化剂,利用电感耦合等离子体–原子发射光谱(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、氮气吸附–脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)和元素成分扫描、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、甲苯程序升温脱附(Toluene-TPD)和原位漫反射红外光谱(in situ DRIFTS)等技术表征催化剂的物化性质,评价催化剂对甲苯氧化反应的催化性能。本学位论文获得以下主要研究结果:(1)所有催化剂均表现为良好的有序介孔结构,立方晶相的meso-Ce O2及其负载Pt-Mn Ox催化剂具有较高的比表面积(95-108 m2/g),Pt和Mn元素均匀分布在催化剂表面。(2)在所有催化剂中,0.37Pt-0.16Mn Ox/meso-Ce O2表现出最高的催化活性(在空速为40000 m L/(g h)时,甲苯转化率达到50%和90%时的温度T50%=162℃和T90%=171 ℃)。与负载Pt催化剂相比,0.37Pt-0.16Mn Ox/meso-Ce O2催化剂的T50%和T90%分别下降了19和18 ℃。(3)0.37Pt-0.16Mn Ox/meso-Ce O2催化剂表现出良好的热稳定性和抗水性能。二氧化碳和甲苯在催化剂活性位上产生竞争吸附,当CO2浓度为5.0 vol%时,甲苯转化率从96%下降到88%,但在切断CO2供应后活性恢复,说明0.37Pt-0.16Mn Ox/meso-Ce O2因二氧化碳引入而引起的部分失活是可逆的。(4)由in situ DRIFT表征结果可知,苯甲醇、苯甲酸和马来酸酐是甲苯氧化反应的重要中间体,甲苯氧化反应遵循Eley-Rideal反应机理,其反应步骤可能为:甲苯→苯甲醇和苯甲酸→马来酸酐→二氧化碳和水。
张昆锋[6](2020)在《Bi基复合氧化物催化剂的制备及其对有机物氧化的光催化性能研究》文中提出经济的发展和人类的活动造成环境污染和能源危机,成为目前制约人类社会可持续发展的世界性难题。光催化因其可利用取之不尽用之不竭和清洁无污染的太阳能,被认为是解决环境和能源问题最具发展潜力的技术之一。而光催化技术的关键是开发高性能的光催化剂。Bi基复合氧化物光催化材料[主要包括钒酸铋(Bi VO4)、钨酸铋(Bi2WO6)、钼酸铋(Bi2Mo O6)和卤氧化铋(Bi OCl、Bi OBr和Bi OI)]因具有强的可见光响应能力和可调控的能带结构而成为研究的热点课题。然而,此类材料普遍存在光生载流子易复合和较低的导带位置等问题,限制了其进一步的发展和应用。为克服以上缺点,改善光催化性能,本学位论文主要围绕Bi VO4、Bi2WO6和Bi2Mo O6三种光催化材料,采用形貌调控、表面修饰和异质结构建的策略对其进行改性。一方面将水中的酚类有机污染物(如苯酚和4-硝基苯酚)完全氧化为CO2和H2O,另一方面将低价值和来源广泛的有机物(如苯甲醇和甲苯)选择氧化为高附加值的苯甲醛。利用光谱和光电表征技术揭示物化性质与光催化性能之间的关系,通过活性物种捕获和测定实验探讨光催化反应机理。取得主要研究结果:(1)采用PMMA硬模板法和等体积浸渍法分别制备了3DOM Bi VO4及其负载的Fe2O3(x Fe2O3/3DOM Bi VO4)催化剂。单斜3DOM Bi VO4具有三维有序孔道结构,Fe2O3均匀分布在其表面。x Fe2O3/3DOM Bi VO4显示出比3DOM Bi VO4更好的光催化活性,其中0.97 Fe2O3/3DOM Bi VO4对4-硝基苯酚显示出最好的光催化活性:在0.6 m L H2O2存在下,当可见光照射30 min时,4-硝基苯酚转化率达到98%。机理研究表明,H2O2在该反应过程中是必不可少的,光生电子与H2O2反应产生的羟基自由基是主要的活性物种。0.97Fe2O3/3DOM Bi VO4具有优异的光催化活性归因于其独特的孔结构、高的比表面积、Fe2O3和Bi VO4之间形成的异质结、强的光捕获能力、高的吸附氧浓度、光生电荷的有效分离及光芬顿降解过程。(2)采用P123辅助的水热法和PVA保护的硼氢化钠还原法分别制备了树叶状Bi VO4及其负载Co、Pd及双金属Co-Pd催化剂y CoxPd/Bi VO4。平均粒径为4-6 nm的Co-Pd粒子均匀分散在Bi VO4表面。y CoxPd/Bi VO4显示出比Bi VO4、0.058Co/Bi VO4和0.083Pd/Bi VO4更好的光催化活性,其中0.062Co1.70Pd/Bi VO4具有最高的光催化活性:在苯酚初始浓度为0.2 mmol/L和可见光照射3 h时,苯酚转化率达到90%。研究发现,Co的引入可有效地稳定Pd0,表面Pd0含量增加,O2分子的活化能力增强。活性物种捕获实验表明,光生空穴和超氧自由基在苯酚降解反应中起到重要作用。在经过15 h的3次循环实验后,0.062Co1.70Pd/Bi VO4的部分失活是由于表面吸附氧浓度的下降。总之,0.062Co1.70Pd/Bi VO4具有优异的光催化性能与高活性超氧自由基的产生和光生载流子的有效分离相关。(3)采用PMMA硬模板法、乙二醇还原法和热处理法制备了3DOM Bi VO4及其负载的Ru(x Ru/3DOM Bi VO4)催化剂。其中0.95Ru/3DOM Bi VO4-Ar-300催化剂在可见光照射下对苯甲醇氧化显示出最好的光催化性能:当反应8 h后,苯甲醇转化率达到78%、苯甲醛生成速率达到1380μmol/(g h)和苯甲醛选择性为100%,而且在4次循环实验后该催化剂保持优良的稳定性。基于活性物种捕获和自由基检测实验结果,可认为超氧自由基在苯甲醛的选择性氧化中起到决定性作用。0.95Ru/3DOM Bi VO4-Ar-300的优异光催化性能归因于Ru纳米粒子的高分散和氧空位的形成。负载的Ru纳米粒子提高了光生电子和空穴的分离效率,氧空位则有利于O2分子的活化。(4)采用CTAB辅助的水热法合成了Bi2WxMo1-xO6固溶体光催化剂。Bi2W0.3Mo0.7O6对甲苯选择氧化表现出最好的光催化性能:在可见光照射5 h后,甲苯转化率为1.46%,苯甲醛选择性为91%,苯甲醛生成速率为1663μmol/(g h),且该光催化剂在4次循环稳定性测试中具有良好的光催化稳定性。研究结果表明,薄的纳米片有利于光生电荷的有效分离,但光催化剂的比表面积、带隙能及光生电子和空穴的还原和氧化电势也是影响光催化活性的重要因素。Bi2W0.3Mo0.7O6具有最高的光催化活性是光生电荷分离效率、可见光响应能力和氧化还原电势平衡的结果。活性物种捕获实验结果表明,光生空穴和碳自由基在甲苯选择氧化过程中起到决定性作用。
杨亚洁[7](2019)在《钒、钨掺杂对二氧化锰催化分解臭氧性能的影响研究》文中指出长期暴露于臭氧污染环境会对人体健康产生危害,室外臭氧渗入和室内源均可能导致室内臭氧污染,为了减少和避免室内臭氧污染,亟需研究开发湿气条件下高效稳定、安全环保的分解臭氧的室温催化材料。本文通过一步水热法制备了一系列钒或钨掺杂的二氧化锰催化剂,研究钒、钨掺杂和后续热处理对二氧化锰形貌、结构及其催化分解臭氧性能的影响,本论文的主要研究内容和成果如下:(1)研究了钒酸盐对高锰酸钾和醋酸锰水热法合成二氧化锰的影响,相比未掺杂的隐钾锰矿型Mn O2,钒掺杂二氧化锰(V-Mn O2)的结晶度变弱、比表面积增大、暴露晶面逐渐转为高指数晶面、Mn氧化态降低、表面活性氧物种增加、表面酸性增强,对臭氧的催化分解性能显着提高,性能最好的V-Mn O2(0.15)不仅在潮湿条件下对高浓度臭氧有稳定的催化活性,而且负载于粗效滤材后在正常空气净化滤速(5.1 cm/s)下对接近实际大气环境浓度的臭氧(200 ppb)显示出了高效稳定的去除性能。(2)研究了钨酸盐对高锰酸钾和醋酸锰水热合成二氧化锰的影响,钨的掺杂使样品从纳米棒逐渐转变为纳米颗粒、比表面积增大、暴露晶面逐渐转为高指数晶面、Mn氧化态降低、表面活性氧物种增加、表面酸性增强,钨酸盐在更低的摩尔掺杂量下达到最佳的催化分解臭氧性能,性能最好的W-Mn O2(0.06)在干气和湿气(相对湿度50%)下均表现出稳定的室温催化分解臭氧的性能。(3)研究了空气、氦气和氢气氛围下热处理对钨掺杂二氧化锰W-Mn O2(0.06)的影响,热处理显着降低了样品的比表面积,但高指数晶面暴露增加,表面羟基被有效脱除,因而显着增强了臭氧催化分解活性;氦气下300°C即达到空气气氛400°C处理取得的最好效果,氢气200°C即可取得较好效果,但表面吸附水增加使得其在湿气条件下性能出现较明显的下降。无论哪种气氛下更高的热处理温度导致二氧化锰的晶格氧脱除被还原为Mn2O3或Mn3O4,因而催化分解臭氧活性显着下降。
杨军[8](2019)在《多孔过渡金属氧化物负载贵金属或合金催化剂的制备及其对甲苯、苯或甲醇氧化的催化性能研究》文中研究说明挥发性有机物(VOCs)的种类繁多,大多数的VOCs是光化学烟雾和雾霾的前驱体,危害大气环境和人身健康。随着我国环境问题越来越突出,相关部门颁布了越来越严厉的VOCs控制法规,因此必须严格控制各个VOCs污染源的排放。在消除VOCs的方法中,催化氧化法是目前公认的最有效的手段之一。VOCs的催化氧化可在较低温度下进行,能耗低且无二次污染,因而备受关注。催化氧化的关键是获得高效催化剂。因此,研发高效且价格低廉的新型催化剂具有重要的实用价值,而研究新型催化剂的制备及其催化反应机理则具有重要的科学意义。过渡金属氧化物催化剂因其良好的氧化还原性能而广泛用于各类VOCs的催化消除,但是其主要缺点是低温活性差。贵金属氧化剂具有良好的低温VOCs催化氧化活性,但是其昂贵的价格限制了工业上广泛应用。Au是较便宜的贵金属,也具有较好的催化活性。将过渡金属氧化物制成大孔或介孔结构,用来负载贵金属纳米粒子,可提高催化剂的比表面积和贵金属的分散度,获得更多活性位。在过渡金属氧化物中,铁、锰和钴等的氧化物具有较好的催化活性,适于作载体。第3章研究了三维有序大孔(3DOM)氧化铁负载金纳米催化剂对甲苯氧化的催化性能。第4章研究了三维有序介孔CoO负载Pt纳米催化剂对苯氧化的催化性能。在贵金属中掺杂贱金属或价格较低的贵金属可改善其催化活性、稳定性及抗中毒性能,而且掺杂还可降低贵金属用量,降低成本,使催化剂具有应用前景。第5章研究了三维有序介孔氧化锰负载Pt-Co合金纳米催化剂对甲醇氧化的催化性能。第6章研究了三维有序介孔Co3O4负载AgAuPd纳米催化剂对甲醇氧化的催化性能。与此同时,详细地表征了催化剂的物化性质,考察了典型催化剂的热稳定性以及抗水和二氧化碳中毒性能,探讨了催化反应机理,揭示了催化剂的物理化学性质与其典型VOCs氧化的构效关系,获得了价格较低、高活性、高稳定性以及良好的抗中毒性能的催化剂。本学位论取得以下主要研究成果:(1)采用聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)硬模板法和聚乙烯醇(PVA)保护的还原法分别制备了3DOM Fe2O3和0.48-1.95 wt%Au/3DOM Fe2O3催化剂。催化剂中氧化铁为菱方晶相的?-Fe2O3,3DOM Fe2O3和0.48-1.95 wt%Au/3DOM Fe2O3催化剂的比表面积为45-46 m2/g,粒径为4-6 nm的Au纳米粒子高分散于3DOM Fe2O3表面。随Au纳米粒子负载量的升高,甲苯催化氧化活性增加,其中1.95 wt%Au/3DOM Fe2O3催化剂具有最高的催化活性:当空速(SV)为20000 mL/(g h)时,甲苯转化率达到50%和90%时的反应温度T50%和T90%分别为162 oC和204 oC。结合表征结果与活性数据后可知,1.95 wt%Au/3DOM Fe2O3的良好催化性能与其高分散态的Au纳米粒子、好的低温还原性以及Au纳米粒子与3DOM Fe2O3的强相互作用有关。(2)先采用三维有序介孔二氧化硅(KIT-6)硬模板法制备了三维有序介孔Co3O4(meso-Co3O4),再采用丙三醇水溶液还原法由meso-Co3O4制备了三维有序介孔CoO(meso-CoO),最后采用PVA保护的硼氢化钠还原法制备了0.18 wt%Pt/meso-CoO、0.56 wt%Pt/meso-CoO、0.69 wt%Pt/meso-CoO和0.53 wt%Pt/meso-Co3O4催化剂。Pt纳米粒子(2 nm)均匀地分散在三维有序介孔Co3O4和CoO载体表面。Pt纳米粒子的负载显着提高了催化剂对苯氧化的催化活性,其中0.56 wt%Pt/meso-CoO催化剂具有最高的催化活性(T50%=156 oC和T90%=186 oC)。与meso-CoO相比,0.56 wt%Pt/meso-CoO对苯的吸附能力明显增强,从而提高了催化剂对苯氧化的活性;meso-CoO的活性高于meso-Co3O4的,与Co2+具有较强的活化氧物种能力有关。因此,0.56 wt%Pt/meso-CoO具有优异的催化性能与其较强的氧气和苯活化能力密切相关,特别是对苯的吸附活化能力。(3)先采用KIT-6纳米浇铸法制备了meso-MnOy载体,再采用PVA保护的NaBH4还原法制备了PtxCo/meso-MnOy催化剂。载体是由立方相Mn2O3和少量ε-MnO2组成,负载金属纳米粒子不影响催化剂的晶体结构。负载催化剂具有三维有序介孔结构和高的比表面积(94-110 m2/g),负载的Pt和PtxCo纳米粒子的粒径为2.2-3.1 nm,并均匀地分散在meso-MnOy载体表面。负载Pt和PtxCo催化剂对甲醇氧化表现出优良的催化性能,其中0.70 wt%Pt2.42Co/meso-MnOy催化剂具有最高的催化活性:当SV为80000 mL/(g h)时,T50%和T90%分别为50 oC和86 oC。向反应体系中引入H2O或CO2时引起0.70 wt%Pt2.42Co/meso-MnOy催化剂的部分失活是可逆的。0.70 wt%Pt2.42Co/meso-MnOy催化剂具有良好的抗H2O和抗CO2性能以及热稳定性。0.70 wt%Pt2.42Co/meso-MnOy催化剂的高活性、良好的抗H2O和抗CO2性能和热稳定性与其高分散的Pt2.42Co合金纳米粒子、高的吸附氧物种浓度、良好的低温还原性和载体与Pt2.42Co合金纳米粒子间的强相互作用有关。(4)采用KIT-6纳米浇铸法和PVA保护的NaBH4还原法制备了立方晶相的meso-Co3O4载体及其负载AgxAuy Pd、Ag、Au和Pd催化剂。meso-Co3O4呈现出三维有序介孔结构,所得催化剂具有高的比表面积(115-125 m2/g),负载纳米贵金属粒子的平均粒径为2.8-4.5 nm,且其均匀分散在meso-Co3O4表面。与负载Ag、Au或Pd催化剂相比,负载AgxAuyPd催化剂对甲醇氧化具有更高的催化活性,其中0.68 wt%Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4的活性最高:当SV为80000mL/(g h)时,T50%=100 oC,T90%=112 oC。H2O或CO2的引入使0.68 wt%Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4催化剂产生的部分失活是可逆的。0.68 wt%Ag0.75Au1.14Pd/meso-Co3O4的最高的催化活性、良好的抗H2O和CO2性能以及热稳定性与其高分散的Ag0.75Au1.14Pd合金纳米粒子、高的吸附氧物种浓度、良好的低温还原性和Ag0.75Au1.14Pd合金纳米粒子与meso-Co3O4之间强相互作用相关。
高宇曦[9](2019)在《银基碳烟氧化催化材料的失活机理及稳定性研究》文中研究指明机动车尾气排放的碳烟是大气颗粒物的主要来源之一。碳烟催化氧化技术是尾气颗粒物控制的关键技术。银基催化材料在无氮氧化物气氛中对碳烟氧化具有良好的催化活性,并且相较于传统的铂族催化剂成本更低,近年来获得了诸多关注。但对于实用开发而言,银基催化剂的稳定性及其失活机制仍亟待解决。本文针对碳烟催化氧化反应为“固-固-气”三相反应的特点,以银为研究主体,分别从催化剂载体、反应物碳烟、反应气氛与活性物种银的相互作用入手,对银基催化剂的失活机理展开研究,并据此提出了高稳定性催化剂的设计原则。在银与载体相互作用方面,研究了氧化铈载体表面氧空位及酸改性氧化铝表面酸性位对银颗粒的锚定作用,这一锚定作用使得银颗粒在热老化或碳烟反应过程中更不易发生迁移、碰撞与长大,稳定性得以提升。另一方面,载体表面过多的氧空位会与银激活的活性氧物种结合,降低其碳烟氧化活性;而载体酸性位则可以促进碳烟的氧化,有利于活性提升。在银与碳烟相互作用方面,利用环境透射电子显微镜观察银颗粒氧化碳烟的动态过程,并结合银与载体及气氛的共同作用,发现尽管银颗粒在碳烟反应过程中发生团聚,但反应结束后会发生再分散,使得银颗粒粒径减小,反应后催化剂的活性得以提升,这点与高温老化后银的再分散机制类似。另外,在银与尾气中NOx的相互作用方面,发现催化剂会氧化吸附气氛中的NO,在银颗粒表面形成Ag NO3,从而覆盖活性位点,降低催化剂对氧的活化能力。该硝酸盐在高于450°C的温度下才会分解,这与铂基催化剂在250°C便发生硝酸盐分解相异,故气氛中NOx的存在反而会降低银基催化剂对碳烟氧化反应的低温活性。根据银基碳烟氧化催化剂的系统研究,提出以下设计思想:(1)应综合调控催化剂载体表面的氧空位及酸性位浓度,实现催化剂活性与稳定性的平衡。(2)通过选择可诱导银颗粒再分散的载体,可保持银基催化剂的活性。(3)避免银基催化剂接触尾气气氛中的NOx,如已形成硝酸银钝化,可将温度提至450°C以上促使催化剂再生。以上机理研究及设计思想可为开发实用型的银基碳烟氧化催化剂提供指导。
杨延米[10](2019)在《间苯二甲胺选择加氢制备1,3-环己二甲胺钌基催化体系研究》文中研究表明1,3-环己二甲胺作为重要的有机化工和精细化工中间体,在环氧树脂、复合材料等领域得到广泛的应用,同时也是合成异氰酸酯的重要原料。目前,针对间苯二甲胺选择加氢制备1,3-环己二甲胺的反应过程,对其反应催化体系的研究取得了一些进展,但是仍然存在以下不足之处:(1)无法有效抑制反应体系中脱甲胺等副反应的发生;(2)固定床加氢反应的工艺条件报道较少,需进行深入探索及研究;(3)催化剂的稳定性仍需改进。本文针对间苯二甲胺催化加氢体系,重点对负载型钌基多相催化体系进行探索,深入而系统的进行反应热力学、催化剂筛选、催化剂表征及其构效关系、催化剂的稳定性、反应条件考察的研究,同时探究了间苯二甲胺固定床加氢工艺条件等工作。本文主要的研究内容及结论如下:(1)首先采用浸渍法制备了不同载体的钌基催化剂,Ru/Al2O3表现出更为优异的催化效果。在Ru负载量为5%、反应温度130℃、反应压力5 MPa、反应时间4 h、20 mL四氢呋喃、5 mmol XDA、0.15 g催化剂的最优条件下,间苯二甲胺转化率达100%,1,3-环己二甲胺选择性达87.7%。NH3-TPD结果表明氧化铝载体表面酸性位强度弱和数量较少,推测抑制了副反应的进行。此外,通过基团贡献法估算了反应的热力学数据,推测副产物主要来源目标产物进一步加氢所致。(2)在Ru/Al2O3催化剂的基础上进一步以Li2CO3、LiNO3、LiOH三种碱金属对催化剂修饰,结果显示经LiOH修饰的催化剂表现出更为优异的催化性能。催化剂表征结果表明催化剂经LiOH修饰后出现Li2Al4CO3(OH)12·3H2O新的晶相,增强了催化剂表面碱性强度和数量;同时活性组分Ru的颗粒尺寸减小且分散更为均匀。在优化的反应条件下,目标产物1,3-环己二甲胺收率达97.9%。(3)固定床中以5Ru-25Li/Al2O3为催化剂,在0.5g催化剂、反应压力3MPa、反应温度130℃、液时空速0.3h-1、氢胺摩尔比200的条件下,间苯二甲胺转化率100%,1,3-环己二甲选择性96.9%。在长周期过程中,XRD结果表明催化剂活性组分Ru和碱性物质Li2Al4CO3(OH)12·3H2O结构未遭到明显破坏,C02-TPD结果显示催化剂碱性强度及数量也未发生明显改变。而ICP测试表明催化剂的活性组分Ru的流失现象严重;同时,TEM结果也发现催化剂比表面积及孔容的下降,也不利于反应液的传质和提供较多的加氢活性中心,导致在反应过程中XDA转化率下降。
二、美国普莱克斯实用气体公司(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、美国普莱克斯实用气体公司(论文提纲范文)
(1)新型核壳结构吸附剂同时脱硫脱硝性能研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
1 引言 |
2 国内外研究现状 |
2.1 同时脱硫脱硝技术概述 |
2.1.1 等离子法 |
2.1.2 催化法 |
2.1.3 微生物法 |
2.1.4 吸收法 |
2.1.5 吸附法 |
2.2 SO_2与NO间的竞争吸附机制 |
2.2.1 SO_2和NO在SCR中竞争吸附的机理 |
2.2.2 SO_2和NO在吸附中竞争吸附的机理 |
2.3 核壳结构材料概述 |
2.3.1 核壳结构材料的合成 |
2.3.2 核壳结构材料的应用 |
2.4 研究意义 |
3 研究内容与研究方法 |
3.1 主要研究材料 |
3.2 主要实验仪器 |
3.3 材料表征方法 |
3.3.1 X射线衍射(XRD) |
3.3.2 扫描电子显微镜(SEM) |
3.3.3 透射电子显微镜(TEM) |
3.3.4 比表面积和孔结构(BET) |
3.3.5 X射线光电子能谱(XPS) |
3.3.6 红外光谱图分析(FTIR) |
3.4 研究内容 |
3.5 吸附剂的制备 |
3.5.1 SAPO-34@Al_2O_3核壳结构吸附剂的制备 |
3.5.2 核、壳材料金属氧化物的制备 |
3.5.3 Al_2O_3@TiO_2核壳结构吸附剂的制备 |
3.5.4 Al_2O_3@TiO_2核壳结构吸附剂的改性 |
3.6 吸附剂评价 |
3.6.1 吸附等温线测定 |
3.6.2 吸附剂活性测定 |
3.7 吸附模型 |
3.7.1 吸附热力学模型 |
3.7.2 吸附热力学计算 |
3.7.3 吸附动力学模型 |
3.8 吸附剂再生性能 |
4 SAPO-34@Al_2O_3核壳结构吸附剂同时脱硫脱硝 |
4.1 SAPO-34@Al_2O_3核壳结构吸附剂同时脱硫脱硝性能 |
4.2 SAPO-34@Al_2O_3核壳结构吸附剂的表征 |
4.2.1 XRD图谱 |
4.2.2 TEM图像和EDS表征 |
4.2.3 N_2吸附脱附曲线分析 |
4.3 核材料对同时脱硫脱硝性能的影响 |
4.4 SAPO-34@Al_2O_3核壳结构同时脱硫脱硝机理 |
4.5 本章小结 |
5 Al_2O_3@TiO_2核壳结构吸附剂同时脱硫脱硝 |
5.1 核、壳材料的筛选 |
5.2 吸附剂表征 |
5.3 Al_2O_3@TiO_2吸附剂同时脱硫脱硝 |
5.3.1 吸附剂同时脱硫脱硝性能 |
5.3.2 核/壳比例对同时脱硫脱硝性能的影响 |
5.4 SO_2和NO间的竞争吸附 |
5.4.1 SO_2和NO在吸附剂上的吸附等温线 |
5.4.2 SO_2和NO的竞争吸附过程探究 |
5.5 Al_2O_3@TiO_2吸附剂的循环再生 |
5.5.1 SO_2和NO在吸附剂上的脱附 |
5.5.2 吸附剂再生性能 |
5.6 Al_2O_3@TiO_2吸附剂同时脱硫脱硝机理 |
5.7 本章小结 |
6 改性Al_2O_3@TiO_2核壳结构吸附剂同时脱硫脱硝 |
6.1 稀土元素改性对吸附剂同时脱硫脱硝性能的影响 |
6.1.1 吸附剂表征 |
6.1.2 稀土元素种类对同时脱硫脱硝性能的影响 |
6.1.3 稀土元素负载量对同时脱硫脱硝性能的影响 |
6.2 反应条件对稀土改性吸附剂同时脱硫脱硝性能的影响 |
6.2.1 吸附温度的影响 |
6.2.2 O_2浓度的影响 |
6.3 表面改性对吸附剂同时脱硫脱硝性能的影响 |
6.3.1 超声对同时脱硫脱硝性能的影响 |
6.3.2 造孔剂种类对同时脱硫脱硝性能的影响 |
6.3.3 造孔剂添加量对同时脱硫脱硝性能的影响 |
6.3.4 造孔剂添对吸附动力学的影响 |
6.4 改性吸附剂同时脱硫脱硝机理 |
6.5 本章小结 |
7 结论 |
7.1 主要研究结论 |
7.2 本论文的创新点 |
7.3 研究展望 |
参考文献 |
作者简历及在学研究成果 |
学位论文数据集 |
(2)多孔复合金属氧化物及其负载贵金属合金催化剂的制备与催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 VOCs的定义、分类及危害 |
1.3 VOCs的控制技术 |
1.4 VOCs催化氧化研究进展 |
1.4.1 负载贵金属催化剂 |
1.4.2 过渡金属氧化物催化剂 |
1.5 本论文的主要研究内容和创新点 |
1.5.1 主要研究内容 |
1.5.2 主要创新点 |
1.6 项目来源 |
第2章 实验部分 |
2.1 化学试剂和实验仪器 |
2.1.1 化学试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 模板的制备 |
2.2.1.1 PMMA模板的制备 |
2.2.1.2 KIT-6模板的制备 |
2.3 表征技术 |
2.3.1 X射线衍射(XRD)技术 |
2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)技术 |
2.3.3 透射电子显微镜(TEM)、扫描透射电子显微镜(STEM)和高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)技术 |
2.3.4 比表面积和孔结构测定(BET)技术 |
2.3.5 X射线光电子能谱(XPS)技术 |
2.3.6 氢气程序升温还原(H_2-TPR)技术 |
2.3.7 氧气程序升温脱附(O_2-TPD)技术 |
2.3.8 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)技术 |
2.3.9 电感耦合等离子体–原子发射光谱(ICP–AES)技术 |
2.4 催化活性评价 |
2.4.1 邻二甲苯氧化反应 |
2.4.2 甲烷氧化反应 |
第3章 Co_3O_4–MnO_2催化剂的制备、表征及其对邻二甲苯氧化的催化性能 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂制备 |
3.2.1 3DOM LaMnO_3 载体制备 |
3.2.2 yCo_3O_4/3DOM LaMnO_3 制备 |
3.2.3 xCo_3O_4–MnO_2制备 |
3.3 催化剂表征 |
3.4 催化活性评价 |
3.5 结果与讨论 |
3.5.1 晶体结构和织构性质 |
3.5.2 表面性质 |
3.5.3 还原性能 |
3.5.4 催化性能 |
3.5.5 空速、水蒸气和二氧化碳对催化活性的影响 |
3.6 本章小结 |
第4章 三维有序介孔Mn_2O_3 负载AuRu催化剂的制备、表征及其对甲烷氧化的催化性能 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂制备 |
4.3 催化剂表征 |
4.4 催化活性评价 |
4.5 结果与讨论 |
4.5.1 晶体结构和织构性质 |
4.5.2 还原性能 |
4.5.3 催化性能 |
4.5.4 催化剂稳定性及水蒸气和二氧化碳对催化活性的影响 |
4.6 本章小结 |
第5章 AuPd/Co_3O_4/3DOM MnCo_2O_4 催化剂的制备、表征及其对甲烷氧化的催化性能 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备 |
5.2.1 3DOM MnCo_2O_4 载体制备 |
5.2.2 yCo_3O_4/3DOM MnCo_2O_4 制备 |
5.2.3 xAuPdz/18.20Co_3O_4/3DOM MnCo_2O_4 制备 |
5.3 催化剂表征 |
5.4 催化活性评价 |
5.5 结果与讨论 |
5.5.1 晶体结构和织构性质 |
5.5.2 表面性质 |
5.5.3 还原性能 |
5.5.4 催化性能 |
5.5.5 水蒸气和二氧化碳影响 |
5.6 本章小结 |
结论与展望 |
1.结论 |
2.展望 |
参考文献 |
在攻读博士学位期间取得的研究成果 |
致谢 |
(3)CO2响应的Pickering乳液(论文提纲范文)
中文摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 Pickering乳液 |
1.2.1 Pickering乳液的分类 |
1.2.2 Pickering乳液相比于传统乳液的优势 |
1.3 刺激响应Pickering乳液的研究进展 |
1.3.1 pH响应的Pickering乳液 |
1.3.2 温度响应的Pickering乳液 |
1.3.3 光响应的Pickering乳液 |
1.3.4 磁响应和离子强度响应的Pickering乳液 |
1.3.5 氧化-还原响应的Pickering乳液 |
1.3.6 CO_2 响应的Pickering乳液 |
1.4 本文的研究背景、意义以及主要研究内容 |
参考文献 |
第二章 二氧化硅和离子液体协同稳定的CO_2响应Pickering乳液 |
2.1 引言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 试剂和仪器 |
2.2.2 烷基咪唑的合成与表征 |
2.2.3 Pickering emulsions的制备和表征 |
2.2.4 烷基咪唑碳酸氢盐临界簇集浓度的测定 |
2.2.5 Zeta电位和水接触角的测定 |
2.2.6 吸附量的测定 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 CO_2/N_2 调控Pickering乳液的形成和破坏 |
2.3.2 烷基咪唑的浓度和链长对乳液形成的影响 |
2.3.3 CO_2/N_2 调控Pickering乳液乳化和破乳的可能机理 |
2.3.4 CO_2 响应Pickering乳液的循环性能 |
2.4 小结 |
参考文献 |
第三章 CO_2/N_2 高效调控Pickering乳液的可逆相反转 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 试剂和仪器 |
3.2.2 材料的合成 |
3.2.3 Pickering乳液的制备 |
3.2.4 接触角和Zeta电位的测定 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 功能化SiO_2的结构和形貌分析 |
3.3.2 Pickering乳液的形成和CO_2/N_2 调控的相反转 |
3.3.3 乳化剂质量分数、搅拌速度和油相极性对Pickering乳液的影响 |
3.3.4 CO_2/N_2 调控Pickering乳液相反转的可能机理 |
3.3.5 Pickering乳液相反转的可逆性 |
3.3.6 姜黄素分子的封装和释放 |
3.4 小结 |
参考文献 |
第四章 烷基咪唑功能化MOF稳定的Pickering乳液对CO_2的响应 |
4.1 前言 |
4.2 实验内容 |
4.2.1 主要试剂和仪器 |
4.2.2 烷基咪唑、UiO-66-(OH)_2和烷基咪唑功能化UiO-66-(OH)_2的合成 |
4.2.3 乳液的制备 |
4.2.4 接触角和Zeta电位的测定 |
4.2.5 ~(13)CNMR图谱的测定 |
4.3 实验结果与讨论 |
4.3.1 功能化UiO-66-(OH)_2的表征 |
4.3.2 CO_2 调控Pickering乳液的乳化和破乳 |
4.3.3 功能化UiO-66-(OH)_2的含量及咪唑烷基链长对乳液形成的影响 |
4.3.4 CO_2 调控Pickering乳液乳化和破乳的可能机理 |
4.3.5 CO_2 调控Pickering乳液乳化和破乳的可逆性 |
4.4 小结 |
参考文献 |
第五章 三乙烯四胺功能化ZIF稳定的CO_2响应型Pickering乳液 |
5.1 前言 |
5.2 实验内容 |
5.2.1 主要试剂和仪器 |
5.2.2 ZIF-90 和三乙烯四胺功能化ZIF-90 的合成 |
5.2.3 Pickering乳液的乳化和破乳 |
5.2.4 接触角和Zeta电位的测定 |
5.2.5 ~(13)CNMR核磁图谱的测定 |
5.3 实验结果与讨论 |
5.3.1 功能化ZIF-90的表征 |
5.3.2 CO_2 调控Pickering乳液的乳化和破乳 |
5.3.3 ZIF-90/TETA-2 的含量对乳液液滴尺寸的影响和高内相乳液的形成 |
5.3.4 CO_2 调控Pickering乳液乳化和破乳的可能机理 |
5.3.5 CO_2/N_2 调控的Pickering乳液在Knoevenagel反应中的应用 |
5.4 小结 |
参考文献 |
第六章 结论与展望 |
附录 |
攻读学位期间发表的论文及其它成果 |
致谢 |
(4)无机陶瓷膜专利信息分析研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 研究目的及意义 |
1.3 研究方法 |
1.4 研究内容 |
1.5 创新点 |
2 研究对象现状概述及数据处理 |
2.1 无机陶瓷膜基本概述 |
2.1.1 无机陶瓷膜的定义 |
2.1.2 无机陶瓷膜的分类 |
2.2 无机陶瓷膜研究现状 |
2.2.1 国外无机陶瓷膜的发展现状 |
2.2.2 国内无机陶瓷膜的发展 |
2.2.3 无机陶瓷膜专利分析研究现状 |
2.3 无机陶瓷膜技术分解与数据处理 |
2.3.1 技术分解 |
2.3.2 相关事项约定与说明 |
2.3.3 数据检索和处理 |
3 无机陶瓷膜领域全球专利技术申请分析 |
3.1 全球申请趋势分析 |
3.2 技术创新国全球专利布局分析 |
3.2.1 技术创新国专利申请分布 |
3.2.2 主要创新国技术来源国与目标国分析 |
3.3 全球主要申请人分析 |
3.4 全球主要申请人专利技术分布分析 |
3.4.1 国外主要申请人专利技术分布 |
3.4.2 国内主要申请人专利技术分布 |
3.5 陶瓷纳滤膜技术路线分析 |
3.6 小结 |
4 无机陶瓷膜技术领域主要创新国专利技术分析 |
4.1 美国专利技术申请分析 |
4.1.1 美国申请趋势分析 |
4.1.2 美国专利布局分析 |
4.1.3 美国申请人分析 |
4.1.4 美国无机陶瓷膜专利技术分布 |
4.2 日本专利技术申请分析 |
4.2.1 日本申请趋势 |
4.2.2 日本专利布局分析 |
4.2.3 日本申请人分析 |
4.2.4 日本无机陶瓷膜专利技术分布 |
4.3 中国专利技术申请分析 |
4.3.1 中国申请趋势分析 |
4.3.2 技术来源国分析 |
4.3.3 中国申请人分析 |
4.3.4 中国无机陶瓷膜专利技术分布 |
4.4 小结 |
5 在华无机陶瓷膜失效专利分析 |
5.1 失效专利的类型 |
5.2 失效专利构成 |
5.3 失效专利来源国 |
5.4 失效专利主要申请人 |
5.5 重点失效专利 |
5.6 小结 |
6 研究结论与建议 |
6.1 结论 |
6.2 建议 |
致谢 |
参考文献 |
附录:攻读硕士学位期间的研究成果 |
(5)Pt-MnOx/介孔CeO2催化剂的可控制备及其对甲苯氧化的催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 VOCs的定义与危害 |
1.3 VOCs控制技术 |
1.4 催化剂研究进展 |
1.4.1 过渡金属氧化物催化剂 |
1.4.2 负载贵金属催化剂 |
1.4.3 复合金属氧化物催化剂 |
1.5 本课题组研究进展 |
1.6 本课题的研究内容和研究目的 |
1.6.1 研究内容 |
1.6.2 研究目的 |
第2章 实验部分 |
2.1 实验药品与仪器 |
2.1.1 实验药品 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂制备 |
2.2.1 三维有序介孔二氧化铈的制备 |
2.2.2 Pt Mn金属间化合物纳米晶、Pt纳米粒子的制备 |
2.2.3 mPt-m Mn O_x/meso-Ce O_2 催化剂的制备 |
2.3 催化剂表征技术 |
2.3.1 X射线衍射(XRD)技术 |
2.3.2 透射电子显微镜(TEM)和高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)技术 |
2.3.3 比表面积测定和孔结构测定(BET)技术 |
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)技术 |
2.3.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR)技术 |
2.3.6 氧气程序升温脱附(O_2-TPD)技术 |
2.3.7 甲苯程序升温脱附(Toluene-TPD)技术 |
2.3.8 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)技术 |
2.3.9 原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)技术 |
2.4 催化剂活性评价 |
第3章 mPt-m Mn O_x/meso-Ce O_2 催化剂的制备、表征及其对甲苯氧化的催化性能 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 催化剂制备 |
3.2.2 催化剂表征 |
3.2.3 催化剂活性评价 |
3.3 实验结果与讨论 |
3.3.1 晶相结构、孔结构和表面积 |
3.3.2 催化性能以及水、二氧化碳对活性的影响 |
3.3.3 低温还原性 |
3.3.4 表面性质 |
3.3.5 脱附性能和反应中间体 |
3.4 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
攻读硕士学位期间所发表的学术论文 |
致谢 |
(6)Bi基复合氧化物催化剂的制备及其对有机物氧化的光催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 水中有机污染物的种类、危害及消除技术 |
1.3 有机化工产品的重要性及光催化有机合成反应类型 |
1.4 光催化的基本原理 |
1.5 光降解有机污染物和光催化有机合成的研究进展 |
1.5.1 形貌调控 |
1.5.2 贵金属沉积 |
1.5.3 构建异质结 |
1.5.4 缺陷调控 |
1.6 本学位论文的主要研究内容和创新点 |
1.6.1 主要研究内容 |
1.6.2 主要创新点 |
1.7 课题来源 |
第2章 实验部分 |
2.1 化学试剂和实验仪器 |
2.1.1 化学试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂制备 |
2.2.1 聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)模板合成 |
2.2.2 催化剂的制备 |
2.3 催化剂表征 |
2.3.1 粉末X射线衍射(XRD) |
2.3.2 比表面积和孔结构测定 |
2.3.3 扫描电子显微镜(SEM) |
2.3.4 透射电子显微镜(TEM)、扫描透射电子显微镜(STEM)及选区电子衍射(SAED) |
2.3.5 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.6 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS) |
2.3.7 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES) |
2.3.8 荧光光谱(PL) |
2.3.9 激光拉曼光谱(Raman) |
2.3.10 瞬态光电流(TPC)和电化学阻抗谱(EIS) |
2.3.11 电子自旋共振光谱(ESR) |
2.4 催化活性评价 |
2.4.1 光催化降解反应装置 |
2.4.2 活性自由基捕获 |
2.4.3 光催化循环稳定性测试 |
第3章 三维有序大孔BiVO_4负载Fe_2O_3催化剂的制备、表征及其对4-硝基苯酚消除的光催化性能 |
3.1 引言 |
3.2 催化剂制备 |
3.2.1 3DOM BiVO_4的制备 |
3.2.2 xFe_2O_3/3DOM BiVO_4的制备 |
3.3 催化剂表征 |
3.4 光催化活性评价 |
3.5 3DOM BiVO_4负载Fe_2O_3催化剂对4-NP降解的光催化性能 |
3.5.1 晶相结构、形貌及孔径分布 |
3.5.2 光催化性能 |
3.5.3 表面元素组成、金属氧化态和吸附氧物种 |
3.5.4 催化剂的光学性能 |
3.5.5 光催化反应机理 |
3.6 本章小结 |
第4章 BiVO_4负载Co-Pd双金属催化剂的制备、表征及其对苯酚降解的光催化性能 |
4.1 引言 |
4.2 催化剂制备 |
4.2.1 树叶状BiVO_4的制备 |
4.2.2 树叶状BiVO_4负载双金属Co_xPd催化剂(yCo_xPd/BiVO_4)的制备 |
4.3 催化剂表征 |
4.4 光催化活性评价 |
4.5 BiVO_4负载Co-Pd双金属催化剂对苯酚降解的光催化性能 |
4.5.1 晶相结构和比表面积 |
4.5.2 形貌和纳米粒子分散 |
4.5.3 催化剂的光学性能 |
4.5.4 光催化性能 |
4.5.5 表面元素组成、金属氧化态和吸附氧物种 |
4.5.6 催化剂循环稳定性 |
4.5.7 光电化学性能 |
4.5.8 光催化反应机理 |
4.6 本章小结 |
第5章 含有氧缺陷3DOM BiVO_4负载Ru催化剂的制备、表征及其对苯甲醇选择氧化的光催化性能 |
5.1 引言 |
5.2 催化剂制备 |
5.2.1 Ru纳米粒子制备 |
5.2.2 xRu/3DOM BiVO_4催化剂制备 |
5.2.3 0.95Ru/3DOM BiVO_4催化剂的热处理 |
5.3 催化剂表征 |
5.4 光催化活性评价 |
5.5 xRu/3DOM BiVO_4催化剂对芳香醇选择氧化的光催化性能 |
5.5.1 晶相结构及晶粒尺寸 |
5.5.2 形貌、纳米粒子分散、孔结构及比表面积 |
5.5.3 光吸收性能 |
5.5.4 光催化性能 |
5.5.5 不同气氛热处理后催化剂的表面元素组成、金属氧化态及吸附氧 |
5.5.6 光催化活性比较及催化剂对芳香醇氧化的普适性 |
5.5.7 催化剂的循环稳定性 |
5.5.8 光电化学性能 |
5.5.9 光催化反应机理 |
5.6 本章小结 |
第6章 Bi_2W_xMo_(1-x)O_6固溶体纳米片催化剂的制备、表征及其对甲苯选择氧化的光催化性能 |
6.1 引言 |
6.3 催化剂表征 |
6.4 光催化性能评价 |
6.5 Bi_2W_xMo_(1-x)O_6固溶体纳米片催化剂对甲苯氧化的光催化性能 |
6.5.1 晶相结构、比表面积及形貌 |
6.5.2 催化剂的光学性能 |
6.5.3 光催化性能 |
6.5.4 催化剂的循环稳定性 |
6.5.5 光催化反应机理 |
6.6 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
在攻读博士学位期间取得的科研成果 |
致谢 |
(7)钒、钨掺杂对二氧化锰催化分解臭氧性能的影响研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 臭氧的性质、污染现状和去除方法 |
1.2.1 臭氧的物理化学特性 |
1.2.2 臭氧的污染来源 |
1.2.3 臭氧的污染现状和控制标准 |
1.2.4 臭氧的危害 |
1.2.5 臭氧的去除方法 |
1.3 催化分解臭氧的研究 |
1.3.1 贵金属类催化剂 |
1.3.2 过渡金属氧化物催化剂 |
1.3.3 分解臭氧机理和催化剂失活研究 |
1.4 二氧化锰结构、合成及其改性 |
1.4.1 二氧化锰的结构与特性 |
1.4.2 二氧化锰的合成与改性研究 |
1.5 研究背景、意义及内容 |
1.5.1 研究背景和意义 |
1.5.2 研究内容 |
1.5.3 技术路线 |
第2章 实验方法 |
2.1 实验用药剂 |
2.2 催化剂制备和性能测试用仪器设备 |
2.3 催化剂的制备方法 |
2.3.1 不同钒掺杂比例二氧化锰样品的制备 |
2.3.2 无纺布负载V-MnO_2样品的制备 |
2.3.3 不同钨掺杂比例二氧化锰样品的制备 |
2.3.4 钨掺杂二氧化锰的热处理实验 |
2.4 催化剂的表征方法 |
2.4.1 X射线衍射分析(XRD) |
2.4.2 扫描电子显微镜测试(SEM) |
2.4.3 透射电子显微镜测试(TEM) |
2.4.4 激光拉曼光谱测试(Raman) |
2.4.5 物理吸附:N_2吸附-脱附分析(BET) |
2.4.6 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES) |
2.4.7 X射线光电子能谱(XPS) |
2.4.8 傅立叶变换红外光谱分析(FTIR) |
2.4.9 原位漫反射红外光谱(In-situ DRIFTs) |
2.4.10 氢气程序升温还原(H_2-TPR)和氧气程序升温脱附(O_2-TPD) |
2.4.11 氨气吸附脱附测试实验(NH_3-TPD) |
2.4.12 电子顺磁共振技术(EPR) |
2.4.13 热重分析(TGA) |
2.5 样品分解臭氧的性能评价 |
2.5.1 体相催化剂样品性能动态测试 |
2.5.2 负载催化剂样品性能动态测试 |
第3章 钒掺杂二氧化锰催化分解臭氧的研究 |
3.1 引言 |
3.2 钒掺杂二氧化锰的结构性质表征 |
3.3 钒掺杂二氧化锰分解臭氧性能的测试研究 |
3.4 钒掺杂二氧化锰分解臭氧的机制研究 |
3.5 本章小结 |
第4章 钨掺杂二氧化锰催化分解臭氧的研究 |
4.1 引言 |
4.2 钨掺杂二氧化锰催化剂的形貌结构 |
4.3 钨掺杂二氧化锰催化剂的理化性质 |
4.4 钨掺杂二氧化锰催化分解臭氧性能 |
4.4.1 不同钨掺杂比例样品分解臭氧性能 |
4.4.2 钨掺杂催化剂在不同测试条件下的分解性能 |
4.5 钨掺杂二氧化锰催化分解臭氧机制研究 |
4.6 本章小结 |
第5章 热处理对钨掺杂二氧化锰催化分解臭氧的影响 |
5.1 引言 |
5.2 空气氛围中热处理的影响 |
5.2.1 空气氛围中不同温度热处理W-MnO_2的表征 |
5.2.2 空气氛围热处理W-MnO_2分解臭氧性能 |
5.2.3 空气氛围下热处理的作用讨论 |
5.3 惰性气体氛围下的热处理 |
5.3.1 氦气气氛下热处理W-MnO_2的表征结果 |
5.3.2 氦气下热处理W-MnO_2样品分解臭氧性能 |
5.3.3 热处理影响W-MnO_2分解臭氧的机制 |
5.4 氢气热还原 |
5.4.1 氢气热还原W-MnO_2的性质表征 |
5.4.2 氢气还原样品的分解臭氧性能 |
5.5 本章小结 |
第6章 结论与建议 |
6.1 结论 |
6.2 建议 |
参考文献 |
致谢 |
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果 |
个人简历 |
发表的学术论文 |
(8)多孔过渡金属氧化物负载贵金属或合金催化剂的制备及其对甲苯、苯或甲醇氧化的催化性能研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 绪论 |
1.1 引言 |
1.2 VOCs的种类、来源及危害 |
1.3 VOCs的控制技术 |
1.4 VOCs催化氧化的研究进展 |
1.4.1 过渡金属氧化物催化剂 |
1.4.2 负载贵金属催化剂 |
1.5 本学位论文的研究内容和创新点 |
1.5.1 研究内容 |
1.5.2 创新点 |
1.6 项目来源 |
第2章 实验方法 |
2.1 化学试剂和实验仪器 |
2.1.1 化学试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 实验方法 |
2.3 催化剂制备 |
2.3.1 PMMA硬模板的合成 |
2.3.2 KIT-6 硬模板的合成 |
2.3.3 载体及催化剂制备 |
2.4 催化剂表征 |
2.4.1 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES) |
2.4.2 粉末X射线衍射(XRD) |
2.4.3 扫描电子显微镜(SEM) |
2.4.4 透射电子显微镜(TEM)与高角环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM) |
2.4.5 氮气吸附-脱附(BET) |
2.4.6 X射线光电子能谱(XPS) |
2.4.7 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
2.4.8 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析 |
2.5 催化活性评价 |
2.5.1 甲苯、苯或甲醇催化氧化反应 |
2.5.2 抗二氧化碳性能测试 |
2.5.3 抗水性能测试 |
第3章 Au/3DOM Fe_2O_3 的制备、表征及其对甲苯氧化的催化性能 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 催化剂制备 |
3.2.2 催化剂表征 |
3.2.3 催化活性评价 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 晶相组成、表面形貌和比表面积 |
3.3.2 热稳定性 |
3.3.3 低温还原性 |
3.3.4 催化性能 |
3.4 本章小结 |
第4章 Pt/meso-CoO的制备、表征及其对苯氧化的催化性能 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 meso-Co_3O_4制备 |
4.2.2 meso-CoO制备 |
4.2.3 meso-Co_3O_4和meso-CoO负载Pt催化剂制备 |
4.2.4 催化剂表征 |
4.2.5 催化活性评价 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 晶相组成、表面形貌和比表面积 |
4.3.2 表面组成、金属氧化态和吸附氧物种 |
4.3.3 低温还原性 |
4.3.4 催化性能 |
4.3.5 H_2O和 CO_2对催化活性的影响 |
4.4 本章小结 |
第5章 PtxCo/meso-MnOy的制备、表征及其对甲醇低温氧化的催化性能 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 meso-MnOy的制备 |
5.2.2 meso-MnOy负载Co、Pt和 PtxCo催化剂的制备 |
5.2.3 催化剂表征 |
5.2.4 催化性能评价 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 晶相组成、表面形貌、孔结构和比表面积 |
5.3.2 表面组成、金属氧化态和吸附氧物种 |
5.3.3 低温还原性 |
5.3.4 催化性能 |
5.3.5 H_2O和 CO_2对催化活性的影响 |
5.4 本章小结 |
第6章 AgAuPd/meso-Co_3O_4 的制备、表征及其对甲醇低温氧化的催化性能 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 meso-Co_3O_4制备 |
6.2.2 meso-Co_3O_4负载AgxAuyPd、Ag、Au和 Pd催化剂制备 |
6.2.3 催化剂表征 |
6.2.4 催化活性评价 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 晶相组成、表面形貌、孔结构和比表面积 |
6.3.2 表面组成、金属氧化态和吸附氧物种 |
6.3.3 低温还原性 |
6.3.4 催化性能 |
6.3.5 H_2O和 CO_2对催化活性的影响 |
6.4 本章小结 |
结论与展望 |
参考文献 |
攻读博士期间取得的成果 |
致谢 |
(9)银基碳烟氧化催化材料的失活机理及稳定性研究(论文提纲范文)
摘要 |
abstract |
第1章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.1.1 机动车碳烟排放与大气污染 |
1.1.2 机动车排放相关法规 |
1.1.3 机动车碳烟排放控制技术 |
1.2 碳烟催化氧化机理 |
1.2.1 短程氧化机理 |
1.2.2 长程氧化机理 |
1.3 银基碳烟氧化催化剂 |
1.3.1 银基催化剂催化碳烟氧化机理 |
1.3.2 银颗粒价态、尺寸对活性的影响 |
1.3.3 银基催化剂与载体相互作用 |
1.3.4 银基催化剂与氧空位相互作用 |
1.3.5 银基催化剂与碳烟相互作用 |
1.4 银基催化剂的耐热老化性能 |
1.4.1 银元素的热流失 |
1.4.2 银颗粒的碰撞长大及Ostwald熟化 |
1.4.3 银颗粒的再分散 |
1.4.4 载体的烧结 |
1.5 本论文的研究目标和主要内容 |
第2章 实验 |
2.1 本研究所用试剂及气体 |
2.2 主要催化材料合成方法 |
2.2.1 水热合成法 |
2.2.2 等量浸渍法 |
2.2.3 旋转蒸发法 |
2.2.4 模拟热老化 |
2.3 活性表征方法 |
2.3.1 模拟碳烟的选用 |
2.3.2 程序升温碳烟氧化实验 |
2.3.3 等温碳烟氧化实验 |
2.3.4 程序升温一氧化氮氧化实验 |
2.4 结构表征方法 |
2.4.1 氮气等温吸脱附法 |
2.4.2 扫描电子显微镜(SEM) |
2.4.3 透射电子显微镜(TEM) |
2.4.4 环境透射电子显微镜(ETEM) |
2.4.5 电感耦合等离子体光谱仪(ICP-OES) |
2.4.6 X射线衍射分析(XRD) |
2.4.7 紫外可见吸收光谱(UV-vis spectra) |
2.4.8 离位红外吸收光谱(ex situ IR spectra) |
2.4.9 原位漫反射傅里叶变换红外吸收光谱(in situ DRIFTS) |
2.4.10 拉曼光谱(Raman spectra) |
2.4.11 X射线光电子能谱(XPS) |
2.4.12 氢气程序升温还原(H2-TPR) |
2.4.13 热重分析(TGA) |
第3章 载体氧空位对Ag/Ce_(1-x)Nd_xO_(2-δ)催化剂的活性及稳定性影响研究 |
3.1 催化材料的结构与氧化能力分析 |
3.1.1 催化材料的形貌及表面结构 |
3.1.2 催化材料的价态及氧空位 |
3.1.3 催化材料的氧活化及体相氧补充能力 |
3.2 载体氧空位对催化材料活性及稳定性影响 |
3.2.1 载体氧空位对催化材料活性影响 |
3.2.2 载体氧空位对催化材料稳定性的影响 |
3.2.3 调控载体氧空位浓度实现活性与稳定性的平衡 |
3.3 本章小结 |
第4章 Ag/Al_2O_3热老化过程中银颗粒的流失及再分散行为研究 |
4.1 催化材料老化前后的活性 |
4.2 催化材料老化前后的结构 |
4.2.1 催化材料载体结构的变化 |
4.2.2 催化材料银颗粒的变化 |
4.2.3 催化材料氧活化能力的变化 |
4.3 本章小结 |
第5章 碳烟氧化反应过程中银颗粒的团聚及再分散行为研究 |
5.1 催化材料的活性及结构 |
5.1.1 催化材料的活性 |
5.1.2 催化材料的结构 |
5.2 原位观察催化材料碳烟氧化过程 |
5.2.1 利用环境透射电子显微镜观察的可行性 |
5.2.2 碳烟氧化过程中银颗粒的团聚 |
5.2.3 碳烟氧化过程中银颗粒的再分散 |
5.2.4 银颗粒尺寸与碳烟氧化活性关系 |
5.3 本章小结 |
第6章 碳烟反应气氛对Ag/Al_2O_3催化剂活性物种的影响研究 |
6.1 催化材料在不同气氛中的活性 |
6.1.1 催化材料碳烟氧化活性 |
6.1.2 催化材料NO氧化活性 |
6.1.3 催化材料表面硝酸盐的生成与分解 |
6.1.4 催化材料活化氧能力的变化 |
6.3 催化材料的氮氧化物“中毒”机制分析 |
6.4 本章小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 主要结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果 |
(10)间苯二甲胺选择加氢制备1,3-环己二甲胺钌基催化体系研究(论文提纲范文)
学位论文数据集 |
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 引言 |
1.2 间苯二甲胺及1,3-环己二甲胺概述 |
1.2.1 间苯二甲胺的性质及应用 |
1.2.2 间苯二甲胺的合成工艺 |
1.2.3 1,3-环己二甲胺的性质及用途 |
1.2.4 1,3-环己二甲胺的合成工艺 |
1.3 芳香胺制备脂环胺研究现状 |
1.3.1 芳香胺化合物选择加氢的特点 |
1.3.2 芳香胺化合物加氢催化剂 |
1.4 间苯二甲胺选择加氢制备1,3-环己二甲胺研究进展 |
1.5 钌基催化剂研究进展 |
1.5.1 Ru基催化剂制备方法 |
1.5.2 Ru基催化剂载体 |
1.5.3 助催化剂 |
1.6 本论文的研究思路与内容 |
1.6.1 本论文的研究思路与科学问题 |
1.6.2 本论文的主要研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验原料及仪器 |
2.1.1 实验原料和试剂 |
2.1.2 催化剂载体 |
2.1.3 实验仪器 |
2.2 催化剂制备 |
2.2.1 Ru/Al_2O_3催化剂制备及处理 |
2.2.2 LiOH修饰的Ru/Al_2O_3制备及处理 |
2.3 催化剂表征 |
2.3.1 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)测试 |
2.3.2 低温氮气吸脱附表征 |
2.3.3 催化剂X射线衍射(XRD)表征 |
2.3.4 NH3-TPD测定载体表面的酸性 |
2.3.5 场发射透射电子显微镜(TEM)测试 |
2.3.6 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
2.3.7 CO_2程序升温脱附(CO_2-TPD) |
2.3.8 X射线光电子能谱分析(XPS) |
2.4 催化剂性能评价反应装置 |
2.4.1 釜式反应装置 |
2.4.2 釜式反应催化剂性能测试实验步骤 |
2.4.3 固定床反应装置 |
2.4.4 固定床反应催化剂性能测试实验步骤 |
2.4.5 间苯二甲胺加氢反应产物分析方法建立 |
2.4.6 间苯二甲胺化率与1,3-环己二甲胺选择性与收率的计算方法 |
2.4.7 催化剂的转化效率(CCE)计算公式及其定义 |
第三章 不同载体负载钌基催化剂的制备及其性能评价 |
3.1 前言 |
3.2 XDA选择加氢催化剂 |
3.2.1 催化剂载体的选择 |
3.2.2 单金属催化剂的制备 |
3.2.3 不同载体催化剂反应性能评价 |
3.2.4 不同溶剂对XDA加氢性能的影响 |
3.2.5 不同Ru负载量对XDA加氢性能的影响 |
3.2.6 催化剂的含量对XDA加氢性能的影响 |
3.3 XDA选择加氢反应参数的考察 |
3.3.1 反应温度对XDA选择加氢性能的影响 |
3.3.2 反应时间对XDA选择加氢性 |
3.3.3 反应压力对XDA选择加氢性能 |
3.4 不同载体催化剂表面NH_3-TPD分析表征 |
3.5 间苯二甲胺加氢副反应的研究 |
3.5.1 XDA选择加氢产物的分析 |
3.5.2 XDA选择加氢副反应的研究 |
3.6 间苯二甲胺加氢反应热力学分析 |
3.6.1 标准状态下各物质热力学数据 |
3.6.2 标准状态下主反应和副反应的焓变、熵变、吉布斯自由能 |
3.6.3 温度对焓变、吉布斯自由能的影响 |
3.7 本章小结 |
第四章 LiOH修饰Ru/Al_2O_3催化剂及XDA加氢性能研究 |
4.1 前言 |
4.2 XDA选择加氢催化剂 |
4.2.1 碱金属修饰剂的选择 |
4.2.2 碱金属修饰的Ru/Al_2O_3单金属催化剂的制备 |
4.2.3 不同催化剂反应性能评价 |
4.2.4 不同LiOH含量对催化性能的影响 |
4.3 催化剂的表征 |
4.3.1 催化剂N_2吸脱附与ICP表征分析 |
4.3.2 催化剂XRD表征分析 |
4.3.3 0.5-5Ru-25Li/Al_2O_3催化剂TEM表征分析 |
4.3.4 5Ru-xLi/Al_2O_3催化剂CO_2-TPD表征分析 |
4.3.5 5Ru-25Li/Al_2O_3催化剂H_2-TPR表征分析 |
4.3.6 催化剂XPS表征分析 |
4.4 催化剂的稳定性研究 |
4.5 催化机理的研究 |
4.6 本章小结 |
第五章 间苯二甲胺固定床反应工艺条件的考察 |
5.1 前言 |
5.2 固定床催化剂的制备 |
5.3 计算方法 |
5.4 液时空速对间苯二甲胺加氢反应的影响 |
5.5 氢胺比对间苯二甲胺加氢反应的影响 |
5.6 反应温度对间苯二甲胺加氢反应的影响 |
5.7 反应压力对间苯二甲胺加氢反应的影响 |
5.8 催化剂长周期考察 |
5.9 催化剂长周期催化剂分析表征 |
5.10 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 结论 |
6.2 展望 |
研究成果及发表的学术论文 |
参考文献 |
致谢 |
作者和导师简介 |
附件 |
四、美国普莱克斯实用气体公司(论文参考文献)
- [1]新型核壳结构吸附剂同时脱硫脱硝性能研究[D]. 杨昆. 北京科技大学, 2020
- [2]多孔复合金属氧化物及其负载贵金属合金催化剂的制备与催化性能研究[D]. 韩卓. 北京工业大学, 2020
- [3]CO2响应的Pickering乳液[D]. 史云磊. 兰州大学, 2020(09)
- [4]无机陶瓷膜专利信息分析研究[D]. 黄晨. 景德镇陶瓷大学, 2020(02)
- [5]Pt-MnOx/介孔CeO2催化剂的可控制备及其对甲苯氧化的催化性能研究[D]. 付晓航. 北京工业大学, 2020
- [6]Bi基复合氧化物催化剂的制备及其对有机物氧化的光催化性能研究[D]. 张昆锋. 北京工业大学, 2020
- [7]钒、钨掺杂对二氧化锰催化分解臭氧性能的影响研究[D]. 杨亚洁. 清华大学, 2019(02)
- [8]多孔过渡金属氧化物负载贵金属或合金催化剂的制备及其对甲苯、苯或甲醇氧化的催化性能研究[D]. 杨军. 北京工业大学, 2019
- [9]银基碳烟氧化催化材料的失活机理及稳定性研究[D]. 高宇曦. 清华大学, 2019
- [10]间苯二甲胺选择加氢制备1,3-环己二甲胺钌基催化体系研究[D]. 杨延米. 北京化工大学, 2019(06)