一、Transitional Description of Diatomic Molecules in U(4) Vibron Model（论文文献综述）
李建[1]（2021）在《铁基超导体中新奇电子态的核磁共振（NMR）研究》文中提出对电子-电子关联效应的理解是现代凝聚态物理的核心问题和主要任务。伴随电子关联而来的多种自由度间错综复杂的耦合可导致丰富的竞争或合作的有序态,形成复杂多变的相图。本论文以系列铁基超导体作为研究对象,利用脉冲核磁共振（NMR）技术来揭示和研究关联金属体系中出现的新奇物态,并分析了其可能对应的物理模型。首先作为结构最简单的铁基超导体,铁硒（FeSe）展现出了另类的相图演化,其中反常的电子向列序引发大量的研究且至今仍存在不少疑问。为此,我们对FeSe单晶开展了细致的NMR研究。我们合成了高丰度（98%）同位素57Fe的FeSe单晶样品,并首次同时测量了 57Fe与77Se的NMR谱图及自旋-晶格弛豫率。我们发现77Se与57Fe的奈特位移具有明显不同的温度依赖,在向列相中二者的奈特位移及自旋-晶格弛豫率的各向异性随温度的演化也不同。分析可知57Fe原子核可以直接反映Fe位的局域轨道构型,而77Se更多的受到3dxz,3dyz轨道态的影响。我们的实验揭示了 1.除了3ddxz,3dyz轨道的退简并,3dxy轨道在向列序中也发生了重构;2.FeSe具有洪特耦合诱导的轨道选择的电子关联,3dxy轨道的电子态在向列相中随着降温发生非相干到相干的渡越;3.非平庸的自旋-轨道耦合（SOC）效应导致FeSe的向列相中存在不小的局域自旋磁化率各向异性。这些结果表明FeSe中的电子向列相是一个自旋轨道纠缠的电子态,其中不同轨道的电子表现出不同的关联性并随着体系温度变化而出现相干-非相干之间的渡越。FeSe单晶在静水压下演化出了丰富难懂的相图且其超导转变相对于常压可被提高～4倍。另外,其中多种电子型有序间的竞争或合作效应一直是理论与实验关注的焦点,且不同实验手段的测量结果仍存在一些分歧。为此,我们对高丰度57Fe的FeSe单晶样品进行了低压范围内（pmax～2.1 GPa）细致的变压NMR研究。通过比对77Se与57Fe的NMR谱线随静水压的演化我们揭示了长期被遗落的低压下的磁有序预相变过程,而其超导转变与低温低能自旋涨落随静水压的演化表明超导配对机制也发生了相应的变化。另外,基于NMR实验证据,FeSe的电子态随静水压变化也会发生非平庸与磁有序相关的渡越,其中高压下的电子向列序就与FeAs类的具有显着自旋涨落及低温磁有序的向列序相类似。这些结果有助于进一步理解铁基超导体丰富电子性质的起源,并提供了建立统一的物理图像的视角。FeSe及其衍生类材料体系的超导转变具有高度可调性,而常压下FeSe单晶的超导态本身也具有许多非常规的奇异特性。之前的NMR研究由于射频加热效应未能对FeSe单晶的超导态进行完备的表征。为此,我们首次合成了高丰度（50%）同位素77Se的FeSe单晶样品并采用极低功率的射频脉冲对其超导态进行了系统的规避了射频加热效应的NMR测量。我们在所有外场取向下都观测到了与电子自旋磁化率相关的Knight位移的下降,这排除了手征p-波超导配对的可能性。此外,我们在FeSe超导态的磁通晶格中发现了大量的剩余态密度及极度的NMR谱线展宽,这些结果表明FeSe超导态的磁通晶格中出现了十分反常的束缚态。这些实验现象可能与FeSe超导配对处于Bardeen-Cooper-Schrieffer超流机制与Bose-Einstein凝聚（BCS-BEC）渡越区的特征相关,但仍需进一步的理论与实验研究。这些改进的NMR结果为相关理论模型提供了重要的限定及参考。铁基超导体的准二维特征使其十分易于解离、撕薄、插层和形成复杂的共生结构。我们利用NMR的位置选择性对复杂异质结构铁基超导体Ba2Ti2Fe2As4O不同层的物理性质进行了细致的研究。经过系统的角度依赖的NMR谱的测量,我们将之前一直未能确定的发生于～125 K之下的电子相变确认为[Ti2As2O]层中的二维特征的轨道玻璃态。另外,借助NMR的超高分辨率我们首次在该体系中揭示了更低温度下的轨道有序转变及其伴随的结构畸变。类似于电子向列相,其在低温下也出现了相互正交的有序畴区。我们在[Fe2As2]层中还观测到了磁有序与超导的共存。总之,该体系中出现的丰富的电子态使其可作为探索轨道调控及异质结构铁基超导体层间耦合作用物理性质的平台。更多的微观机理仍需大量的理论与实验上的努力。我们也初步的研究了重空穴掺杂的铁基超导体CsFe2As2中Fe位的NMR信号。相关实验证据表明该体系中存在明显的轨道选择的电子关联性以及可能的电子向列序或短程磁有序。另外,我们对系列低超导转变温度的FeSe单晶样品进行了系统的NMR表征。我们发现FeSe单晶的超导态正相关于低温下浮现的强的低能自旋涨落,而其与电子向列序似乎关系不大。这些研究对于厘清FeSe中电子态的本征行为以及主导各电子型有序的关键物理机制具有重要的指导意义。
倪爽[2]（2021）在《含氮化合物在二氧化氮水解及气溶胶成核过程中作用机制的理论研究》文中提出大气环境中的二次有机气溶胶（SOA）对空气质量和气候变化有着严重的影响,新粒子成核（NPF）是产生SOA的关键步骤,因此,深入研究NPF过程对于理解SOA的形成根源具有重要的基础意义。亚硝酸（HONO）在白天可迅速光解释放羟基（OH）自由基,对对流层化学产生深远的影响。但目前HONO浓度的实地测量和理论研究结果还存在着巨大的差异,这表明HONO的来源需要进一步确定。二氧化氮（NO2）的水解反应被认为是HONO的新源,但关于系列含氮化合物对于NO2水解反应的影响规律、产生的HONO是直接分解还是与水及含氮化合物凝聚成核未见报道,这均会影响实地测定的HONO浓度。因此,本文探讨了系列含氮化合物对NO2水解反应的影响规律,进而研究了水解产物（硝酸HNO3和HONO）和水及含氮化合物的成簇机制,并以戊二酸（GA）为例,探究了有机酸和无机酸与含氮化合物形成团簇的本质差异。具体内容包括:1.采用密度泛函理论和动力学方法研究了含氮化合物（系列酰胺和硫脲及其团簇）存在下NO2水解反应的势能面和动力学信息,明确了HONO的新来源机制,进而深入研究了NO2水解产物的转化路径、产物最终形式和湿度的影响。从热力学和动力学角度分析了酰胺单体分子中不同取代基对NO2水解反应机制的影响,发现取代效应可增强酰胺分子对NO2水解反应的催化效果;除了硫脲可以促进HONO的释放外,酰胺及其一水合物和二聚体也可以使NO2水解反应变成无能垒过程,提高反应速率,催化HONO的生成,催化能力的顺序为:二聚体(需克服能量为-3.35 kcal mol-1)>一水合物(需克服能量为-3.17 kcal mol-1)>单体(需克服能量为-2.64 kcal mol-1);随着水分子数量的增加,硫脲参与的NO2水解反应的需克服能量逐渐降低(从-1.25kcal mol-1下降到0.1 kcal mol-1),但其降低程度随之减小(从0.67 kcal mol-1下降到到-3.03 kcal mol-1);水解产物的最终形式为酸碱络合物。2.采用系统采样技术与量子化学结合的方法对NO2水解反应产物—HNO3和HONO与水和系列含氮化合物的成簇反应进行了理论模拟,确定了团簇的全局最小值和局域极小值,并对其热力学信息、几何结构、拓扑性质、水合物分布、温度依赖性、蒸发速率等性质进行了深入的研究。探究了水和含氮化合物与HNO3、HONO的成核可能性,对比分析了含氮化合物和水对HNO3、HONO成核反应的异同,在此基础上,分析了含氮化合物对HNO3及其水合物的影响规律,同时,辨析了不同取代基酰胺分子参与NPF的本质区别。结果表明:HNO3、HONO和水分子非自发生成(ΔG=0.19～4.12 kcal mol-1),且HONO的蒸发速率较高(1010～1011 s-1),会释放到大气环境中,形成新的来源渠道;而当出现酰胺分子之后,酰胺分子可促进HNO3及其水合物以及HNO3、HONO的成核（ΔG<0）,且系列酰胺分子取代效应可以提高其对HNO3水合物成核的促进作用,酰胺提高团簇的瑞利光散射强度（Δ?=49000～253000 a.u.）,降低大气能见度,带来环境污染。3.采用系统采样技术与量子化学相结合的方法以GA与含氮碱分子（包括氨、甲胺、二甲胺和尿素）的水合物为研究对象探究了有机酸在团簇形成过程中的作用,比较了GA对碱水合物、碱分子对GA水合物的团簇形成机制的影响,分析了团簇的结构、相互作用、热力学和光学性质,明确了有机酸和无机酸在与含氮碱分子成簇过程中的异同和大气能见度的影响,考察了温度和湿度对团簇分布的影响,研究了形成团簇的后续转化反应,探索了团簇的稳定性及其后续大气行为。结果表明:团簇的生成反应是自发过程,以未水合物和一水合物的形式分布在大气中,其局域极小值可以通过克服6.66～11.78 kcal mol-1的能垒发生异构化反应,最终生成全局最小值构型。GA和尿素协同促进成簇反应,而氨、甲胺、二甲胺促进小型GA水合物（n=1,2）的成簇反应,抑制大的GA水合物（n=3–6）的成簇反应。GA提高团簇瑞利光散射强度（Δ?=30000～350000 a.u.）,且相比于无机酸,GA的提高能力更强,对大气能见度的影响更显着。
杨立浩[3]（2021）在《电子在材料中的非弹性散射平均自由程的理论研究》文中认为电子的非弹性平均自由程（IMFP）是描述电子在材料中的输运性质重要的参数,同时也是定量表面分析最重要的参数之一,在电子能谱学及电子显微学中具有重要应用。在很多表面分析技术,例如Auger电子能谱（AES）、X射线光电子能谱（XPS）的定量分析中,IMFP是必不可少的参数。对于其他的以电子束作为探针的表面表征方法而言,IMFP常用于确定该表面表征方法的表面灵敏度。本文首先介绍了电子在材料中输运的IMFP及其在定量AES、XPS分析中的应用,介绍了 IMFP的三种获得手段,即使用公式预测、理论计算和实验测量。最后详细讨论了实验获得IMFP中存在的一些问题以及本论文的研究动机。（第一章）电子在材料中输运过程中会被材料内部的原子核及核外电子散射。根据是否发生能量损失,可将这些散射分为两类:弹性散射与非弹性散射。我们介绍了用于描述电子弹性散射的Mott截面,以及计算该截面需要的相关弹性散射势。同时,介绍了当前对于描述无限大介质材料非弹性散射的常规介电函数理论,及考虑表面等离激元激发、描述半无限大介质材料的半经典理论。介绍了多种用于能量损失函数（ELF）从光学极限外推至（q,ω）空间的外推方法,并对这些方法进行了比较。最后我们介绍了电子在材料内部及样品表面输运过程Monte Carlo模拟方法。（第二章）从反射电子能量损失谱（REELS）中提取电子在材料中输运的IMFP是近年来兴起的用于获得IMFP的重要方案,该方案主要分为两个步骤:1)从REELS能谱中提取光学ELF或光学常数;2)基于获取的光学ELF计算得到IMFP。逆Monte Carlo（RMC）方法是近几年发展的通过将Monte Carlo方法模拟REELS能谱及Markov链Monte Carlo方法更新参数化ELF相结合的方法。在简单介绍了 RMC方法的原理后,我们进一步改进了 RMC方法并将该方法运用到更多的材料,包括三个过渡金属材料Cr、Co、Pd、重金属Ir、轻元素C、半导体材料Si、Ge:（第三章）一、在对于三个过渡金属材料Cr、Co、Pd的分析中,我们考虑一个更精确的弹性散射势用于计算弹性散射截面。基于该截面,使用RMC方法对Cr、Co、Pd宽能量范围（0-200eV）的REELS能谱进行分析,获得了高度准确的ELF数据。该结果的准确性可以由两个求和规则,即ps-求和规则和f-求和规则,来验证。我们提出一个RMS值用于描述不同f-求和规则之间的相对偏差。相比于单个f-求和规则,RMS值更能反应低能ELF、介电函数、光学常数数据的准确性。该值预期能和求和规则一样,成为判断光学数据准确性的重要准则。二、我们将RMC方法应用于重金属材料Ir和轻元素无定形态碳（a-C）中。从这些材料的能谱中提取的ELF结果都具有较高的准确性,两个求和规则与理论值的偏差或RMS值都较小,要远低于当前其他方法获得的结果。在对a-C的分析中,我们提倡使用材料的ELF而不是REELS能谱来确定材料的等离激元能量,从而计算材料的局域密度。REELS能谱中通常存在表面效应或多重散射效应,这些效应的存在会使得确定的等离激元能量并不准确。另一方面,基于当前RMC方法得到的a-C的ELF,我们提供了一个简单的公式用于预测其他密度的a-C材料的ELF、介电函数、光学常数等。该公式预计能为后续的a-C材料性质的研究、a-C材料的定量表面分析提供重要数据支撑。三、我们提出一个FPA-Ritchie-Howie模型来将光学ELF外推到（q,ω）空间,该模型使用FPA方法处理电子在材料中的体激发,而Ritchie-Howie方法处理电子的表面激发。该模型既能非常准确地处理电子在材料中输运时的多重散射效应,同时又一定程度上兼顾了计算效率。对于自由电子类材料的定量表面分析具有重要意义。我们将FPA-Ritchie-Howie模型引入到RMC方法中,用于分析Si、Ge两个自由电子类材料并提取材料的ELF、介电常数、光学常数。我们使用ps-求和规则、f-求和规则、惯性求和规则、直流电导率求和规则、RMS值计算等多种方法对获得的结果进行检验。除了f-求和规则以外,所有的检验相对误差均小于千分之一。而两个材料的RMS值计算结果分别为0.036%和0.010%,如此小的RMS值结果表明,f-求和规则的较大误差（0.6-1.2%）主要来源于高能段其他来源数据的不准确。当前获得的高准确性的结果一方面为后续的材料分析提供重要的数据支撑,另一方面,也证明了 FPA-Ritchie-Howie模型的有效性。四、基于从REELS能谱中提取的Cr、Co、Pd、Ir、a-C、Si、Ge材料的ELF数据,计算了电子在这些材料中输运的IMFP,对IMFP数据库是一个重要补充。已经有很多结果表明,在材料的低能有效衰减长度/IMFP/平均自由程的曲线中存在一些特殊的结构。尽管有研究人员认为这些结构是由于表面等离激元激发导致的,但目前并没有任何直接的证据能够明确证明这一点。观测的有效衰减长度/IMFP/平均自由程数据中,通常包含有弹性散射效应、薄膜与衬底的耦合效应等的贡献,亟需一个更加有效的分析方法剔除相关效应的干扰,提取出材料的带有结构的纯粹的IMFP用于证明这一观点。我们基于经典电子轨迹框架,发展了一套ZT模型用于描述电子在无支撑二维材料中的输运。基于该方法,我们重新分析文献中报道的1-4层无支撑石墨烯的弹性反射率及弹性透射率数据,获得电子在石墨烯中输运的弹性平均自由程（EMFP）和IMFP数据。我们的分析表明“单个原子层厚度要比电子的IMFP小得多”这一固有观念至少对于低能电子是错误的。我们的IMFP结果表明,电子在单层石墨烯中输运的IMFP没有明显的特征结构,而对于双层石墨烯,电子的IMFP在5-15eV处开始出现一个台阶特征,随着厚度的增加,该特征变成一个凹陷结构,这一特征被认为是π+σ等离激元的面外激发模式导致的。我们的结果表明,计算低能电子在材料中输运的IMFP时必须考虑等离激元贡献,我们提出的分析方法为后续研究电子在薄膜样品中输运的IMFP提供了重要思路。这项工作表明,即使对于最薄材料,即单层石墨烯,的横向方向,经典电子轨迹框架仍可用于揭示低能电子与石墨烯相互作用的物理图像。（第四章）IMFP的实验确定通常基于电子能谱。获得IMFP的不同实验方法实际上是分析电子能谱中来自不同能量范围的信号电子的过程。已经发展了许多方法用于对弹性峰电子、二次电子、REELS能谱、Auger电子进行分析,从而获得电子的IMFP。然而,这当中存在一个空缺——背散射电子背景信号。除了背散射电子背景以外,来自所有能量范围的信号电子都已用于进行定量分析从而获得IMFP。通常,研究人员会研究不同的信号峰,例如弹性峰、Auger峰或二次电子的信号,以获得有用的信息。背散射电子背景信号通常被认为是无用的。我们提出了一种方法针对背散射电子背景信号进行定量分析,该方法可以将人们通常认为无用的信息,即背景信号,利用起来,从中提取出表面科学领域非常重要的参数——电子在材料中输运的IMFP。这一方案扩展了 IMFP的实验测量手段。同时也为后续背散射电子背景定量分析研究提供一种重要的分析手段。该方案的可扩展性强,只需要给定材料的化学式及密度,就可以从背散射电子能谱中的背景信号中获得电子IMFP。（第五章5.1小节）除了改进已有的IMFP实验获得方法、提出实验获取IMFP的新思路,我们还运用Monte Carlo方法对背散射电子能谱和REELS能谱进行定量分析。我们利用Monte Carlo方法对两个重金属Mo和W的背散射系数实验数据进行细致的分析。基于Monte Carlo方法计算得到的结果,我们认为,以往Mo和W材料在几keV以下的背散射系数实验数据存在的大偏差主要是由实验样品表面污染导致的。这些表面污染使得几keV以下的背散射系数实验数据比无污染时数值更小。我们详细分析了不同厚度的无定形态C、水、PMMA薄膜对衬底Mo和W材料背散射系数的影响。此外,我们进行了不确定度分析,以证实当前计算结果和结论的可靠性。我们提出了一种新方法用于清晰地分离电子能谱中表面激发、体激发、begrenzungs效应组分。通过使用此方法,可以详细分析电子能谱中不同组分的贡献。该方法首次对begrenzungs效应进行了定量研究,预期能为后续begrenzungs效应的详细研究提供有效的分析手段。我们以Si材料5keV的REELS能谱为例进行定量分析,展示了该方法的有效性。我们的工作证明,由于表面效应的局域性,在Si材料REELS能谱的表面激发组分中,单次散射占主要贡献,电子不发生体激发而发生多次表面激发的概率随着表面激发次数的增加而迅速减小。本分析清楚地表明,由于表面效应的深度依赖性,电子的最终碰撞顺序取决于轨迹。这项工作将REELS能谱的定量分析方法扩展到更详细,更准确的领域。（第五章5.2小节、第六章6.1小节）粒子输运研究中的负截面问题多年以来一直困扰着科学家们。负截面的出现意味着在粒子输运研究中必须要考虑粒子与材料相互作用时的负概率。我们以电子为例,详细地分析了电子与材料表面相互作用时微分非弹性散射截面（DI-IMFP）中出现负值的原因。我们认为,这些负值源于电子在表面附近运动时产生的尾波效应。介质对运动电子的响应产生的尾波势本身是振荡存在的,这一尾波势在材料内部中并不占主要贡献而是当作微扰。但是在真空中,该振荡的尾波势将会使得DIIMFP也以振荡的形式存在并出现负值。更加有趣的是,我们还发现,对于begrenzungs项中也存在振荡的现象,begrenzungs项对应的DIIMFP在某些区域存在正值。这与传统的认知完全不同。我们的结果表明,当前对于begrenzungs效应的认识过于简单过于片面。begrenzungs效应不能简单地理解为对材料中体等离激元的抑制,其对（z,ω）空间中的不同区域具有不同的效果,既存在抑制也存在加强,且整体呈现为对体等离激元激发的抑制效果。我们由此发展了针对负概率的抽样方法。传统方法并不能对DIIMFP进行“正确的”抽样,在（z,ω）空间中总有一些区域无法被兼顾,而该负概率抽样方案可以很好地处理DIIMFP中出现的负值。尽管DIIMFP中的负值对能谱的影响是微弱的,但该方案能够正确地描述电子与表面相互作用的物理过程,对后续高精度的电子-表面相互作用定量分析、电子-表面相互作用机理研究具有重要意义。（第六章6.2小节）
张林瑶[4]（2020）在《适用于气相燃烧基元反应的绝热/非绝热动力学理论方法探究》文中研究指明气相燃烧过程包含复杂的反应网络和化学反应类型。随着计算能力的提高及高精度电子结构方法快速发展,理论模拟手段逐渐被广泛用于燃烧基元反应动力学研究,这其中包括利用高精度电子结构方法构建反应体系势能面,以及在构建的势能面基础上结合相关统计理论进行包含温度/压力的化学反应速率常数计算,利用动力学方法研究反应的微观动态行为等。一方面,对于只涉及单一电子态（通常为基态）的电子绝热反应过程,经典过渡态理论（TST）是常用的研究方法,但是经典过渡态理论无法考虑反应中的复杂因素,如非简谐效应、无反应能垒、多串联过渡态、多反应通道等情况。另一方面,燃烧中的发光现象一般是由化学发光引起（处于高能级的激发态物质向低能级的电子基态跃迁）,燃烧反应体系中广泛存在的激发态物质对微观反应动力学及宏观的火焰结构均有较大影响。但是,激发态物质参与的电子非绝热反应动力学研究依然是理论研究的难点,建立考虑激发态物质的燃烧模型具有极大的挑战。化学动力学研究中的一个关键问题则是推进理论框架的发展并开发相应的工具来拓展经典理论的应用,其它关键问题还包括验证可用于直接动力学（direct dynamics）的电子结构方法以及计算高压极限速率常数（实验中通常只能通过外推法）等。本文针对典型的电子绝热/非绝热反应开展了详细的动力学研究,通过实例研究构建相应的研究方案,同时推进理论计算相关的软件/工具的发展。燃烧中“第二重要”的基元反应OH+CO→CO2+H是典型的多反应路径、多过渡态且存在中间自由基生成的反应,具有广泛的实验及理论研究。本文结合基于反应路径的变分过渡态理论（RP-VTST）和正则一致性统计理论（CUS）对其开展了详细研究。水分子对气相燃烧过程具有重要的影响,本文研究了单个水分子参与并以OH（H2O）水合物的形式参与CO氧化时对反应路径、反应能垒和反应速率常数的影响。基于这一研究提供了可用于类似多反应路径过程高压极限速率常数计算的明确方案,同时提供了一种研究水分子作用的思路。乙炔分子（C2H2）在燃烧化学、大气化学、催化化学、光化学等领域占有重要地位,乙炔分子与不同原子（H、C、O、F、Cl等）之间的反应动力学被广泛研究。氯原子及氯化物具有抑制烃类燃烧并促进火焰中碳烟生成的作用,Cl原子与C2H2分子的复合反应具有广泛的实验研究,且该反应是典型的无反应能垒的自由基-分子复合反应,其在复合路径上存在两个性质完全不同的过渡态。本文结合RP-VTST、基于可变反应坐标的变分过渡态理论（VRC-VTST）及正则一致性统计理论（CUS）对Cl+C2H2→β-C2H2Cl复合反应进行了详细动力学研究,获得了精确的高压极限反应速率常数。基于这一研究提供了可用于类似无能垒复合反应高压极限速率常数计算的明确方案。燃烧反应体系中涉及的电子非绝热反应往往具有复杂的反应通道,这在一定程度上增加了非绝热动力学研究的难度。为了探究非绝热动力学研究方法,本文选择反应通道相对简单（仅涉及单一化学键的断裂）的苯硫酚（C6H5SH）S–H非绝热解离过程为研究对象,开展了基于解析势能面的非绝热动力学研究。首先,使用四准则/模型空间透热化方法获得了可用于拟合的三电子态透热势能矩阵;进而,使用APRP（anchor points reactive potential）方法拟合获得了苯硫酚包含三个电子态的全维解析势能面;最后,基于APRP解析势能面开展了初步非绝热动力学研究。基于这一研究提供了构建解析势能面,并开展非绝热动力学研究具体方案。上述基于解析势能面的非绝热动力学研究需要针对每个体系开展繁杂的势能面拟合工作,这在一定程度是上限制了气相燃烧中具有复杂反应通道非绝热过程的研究。直接动力学（direct dynamics）方法——动力学轨迹演化过程中所需的势能、梯度及非绝热耦合元（NAC）等信息以即时（on-the-fly）的方式通过动态地调用电子结构软件计算获得——可以避免预先进行势能面拟合,进而可以更方便地开展复杂非绝热动力学过程的研究。本文基于开源的直接非绝热动力学软件SHARC进行了再开发,加入了基于自洽势进行动力学演化的更为准确的CSDM（coherent switches with decay of mixing）非绝热动力学方法,并改进了CSDM的具体实现算法使其可用于任意电子态耦合的情况。同时,研究中发现基于非绝热耦合元（NAC）进行动力学演化的直接非绝热动力学算法中存在角动量和质心不守恒问题;本文提出通过投影操作移除计算得到的NAC中的转动和平动分量,并使用投影NAC进行动力学演化来解决这一角动量和质心不守恒问题。本文基于典型体系的详细动力学研究,构建了适用于气相燃烧基元反应绝热/非绝热动力学过程的理论方法。通过对OH+CO、Cl+C2H2典型绝热基元反应详细的动力学研究,构建了基于RP-VTST、VRC-VTST、CUS进行无能垒、多通道、多过渡态体系高压极限速率常数精确计算的方案;基于反应维度简单的苯硫酚氢解离非绝热过程开展了三电子态全维解析势能面的构建及非绝热动力学研究,建立了基于解析势能面开展非绝热动力学研究的详细方案;最后,完善了CSDM具体实现算法并将其添加至SHARC直接非绝热动力学软件中,可更方便地开展气相燃烧体系中复杂非绝热过程的研究。
庄嘉欣[5]（2020）在《内嵌锕系金属富勒烯的合成、分子结构和锕系化学键研究》文中认为富勒烯作为一种特殊的纳米碳笼结构分子,可以内嵌种类繁多、结构各异的金属或团簇,形成内嵌金属富勒烯。由于内嵌物与碳笼之间产生的特殊相互作用,内嵌富勒烯分子具有独特的电子结构和物理化学性质,在生物医学、有机光伏器件、热电材料和分子器件等诸多方面都具有良好的应用价值。锕系金属内嵌富勒烯是一类特殊的富勒烯化合物,对锕系金属内嵌富勒烯的研究不仅拓宽了传统内嵌富勒烯的研究方向,而且在探索内嵌富勒烯的结构及形成机理方面具有重要作用。此外,由于理解锕系团簇以及锕系金属-金属键的性质对理解5f元素的电子结构和反应性具有重要意义,锕系化学理论研究者已经探讨了锕系富勒烯中可能存在的锕系金属-金属键。此前的一些研究结果表明,富勒烯纳米碳笼可以提供一种独特的配位环境,使得一些通过常规合成方法难以得到的金属团簇能够稳定存在于分子化合物中,因此锕系金属内嵌富勒烯是研究锕系金属-金属键和金属-非金属配体结构的理想模型。探索新结构内嵌锕系金属富勒烯的合成,并且对其分子结构、电子结构和价键性质进行详细的实验表征和深入的理论分析,有可能在锕系金属-金属键、锕系金属团簇以及富勒烯化学研究等方面有重要的突破性进展,这不论是在锕系金属和富勒烯的基础化学领域还是应用研究领域都具有十分重要的意义。基于此,本论文立足于新结构内嵌锕系金属富勒烯的合成、分离以及分子结构与价键性质的研究。主要开展的工作如下:（1）我们成功合成了三个内嵌锕系单金属富勒烯U@C76、U@C80和Th@C80。单晶X射线衍射结果表明它们都具有非“独立五元环规则（IPR）”碳笼,分子结构分别为 U@C1（17418）-C76、U@C1（28324）-C80和Th@C1（28324）-C80,并且这些非 IPR 结构的碳笼此前从未被报道过。理论计算表明,稳定这些特殊碳笼结构的作用来自于内嵌锕系金属向碳笼转移4个电子以及U或Th与碳笼之间强烈的主客体相互作用。这项工作为富勒烯的生成与稳定机理以及富勒烯中金属与碳笼的相互作用提供了新的见解和更深层的认知。（2）我们合成得到了内嵌锕系团簇富勒烯U2C2@Ih（7）-C80和U2C2@D3h（5）-C78。利用X射线吸收谱（XAS）、变温核磁共振（NMR）等多种手段表征了它们的结构与物化性质,并且对其电子结构与价键形态进行了量子化学计算研究。实验和理论计算表明,在U2C2@Ih（7）-C80和U2C2@D3h（5）-C78中,内嵌的金属U呈现+4价,且U-C之间的相互作用主要是离子性的,碳笼内部的U2C2团簇是第一例由两个C原子连接两个U中心的铀碳化物团簇,其中两个桥连的C原子形成C≡C三键。而在此前报道的U2C@Ih（7）-C80中,U则呈现+5价,U=C双键之间具有明显的共价相互作用。此外,U2C2团簇的“蝴蝶状”构型是由碳笼的约束作用引起的,当脱离了碳笼的限制,U2C2团簇趋向“平面”型,这与U2C@Ih（7）-C80中U=C=U本身的弯曲结构显着不同,显示出这两种新型U金属团簇的价键结构与U的价态都存在较大差异。这项研究工作表明,由于富勒烯碳笼内部独特的配位环境以及锕系元素丰富的可变价态,一些常规条件下无法获得的新型锕系金属团簇和价键结构能够稳定于富勒烯碳笼中。（3）我们成功合成并表征了一例内嵌双金属富勒烯Th2@Ih（7）-C80。单晶结构明确显示碳笼内Th-Th之间的距离为3.816 A,与理论计算的键长值3.817 A几乎相等。实验和理论计算证实,碳笼内两个低氧化态的Th3+离子之间形成了前所未有的强共价Th-Th单键,有效键级（EBO）达到了 0.99。此外,Th原子7s/6d杂化轨道之间的重叠非常大,以至于当两个Th原子之间的距离达到6 A时,该金属-金属键仍然存在。这项工作首次在分子化合物中合成得到了 Th-Th键,证实了锕系金属-金属共价键在化合物中稳定存在的真实性,加深了我们对5f元素成键的基本认识。这项工作也表明富勒烯碳笼内独特的成键环境使得内嵌锕系富勒烯成为研究锕系金属成键基本原理的理想分子模型。
陈敏[6]（2020）在《涡旋磁振子的研究》文中进行了进一步梳理自旋是电子的内禀物理属性,也是实现信息存储和数据处理最为重要的物理基元。传统上,利用自旋磁矩的翻转和进动来实现的数据存储和信息交换,由于调控手段的非局域化特点和高能耗缺陷,已经远远不能满足未来对信息功能器件超快、低能耗和高密度集成的需求。自旋波,作为磁有序的低能集体激发态,由于其GHz以上频段的高频性质、微纳米尺度的波长、和无焦尔发热的传播特性,成为了自旋信息存储、运算和传递的理想载体。作为磁有序系统的无能隙集体激发态,自旋波对应于磁性系统中携带一个量子自旋角动量（h）的玻色性元激发准粒子—磁振子（magnon）。然而,对于磁振子的调控和携带信息的读写,由于其微小的量子化自旋角动量和传播过程的指数阻尼衰减,效率和精确性成为了自旋波电子学未来应用面临的内禀困难。在本文中,我们通过Aharanov-Casher效应对交换自旋波引入轨道角动量（OAM）作为新的物理自由度来克服传统自旋波电子学的潜在隐患。一方面,自旋波可以携带任意大小的轨道角动量,形成拓扑非平庸的涡旋自旋波（twisted magnon）激发态;另一方面轨道角动量跟涡旋自旋波的拓扑核是紧密联系在一起的,而拓扑核是内禀的物理性质且不随系统Gilbert阻尼效应而衰减。涡旋自旋波的这些物理特性克服了传统自旋波的传播长度指数衰减和携带自旋角动量微小这两大内禀应用缺陷,具有重要的理论价值和可期的应用前景。在三维铁磁纳米波导管中,涡旋自旋波会以拓扑涡旋束流的方式传播,基于Aharanov-Casher效应,可以对涡旋自旋波轨道霍尔效应、旋磁效应以及传播性质进行电场调控,通过不同的干涉图样实现信息的有效传递。涡旋自旋波还可以存在于具有ψθ（2）旋转对称性的二维铁磁纳米圆盘中。它的空间构型和动力学演化模式所具有的拓扑性质可藉由自旋泵浦效应和逆自旋霍尔效应实现电学读取。进一步的,我们还给出了涡旋自旋波在不同铁磁纳米圆盘之间进行传递的特性。这些发现将为我们设计新的、基于拓扑自旋波的、高鲁棒性的和抗衰减的磁振子器件提供理论支持。
闫鑫[7]（2020）在《纳米流体等离激元光热转化及相变传热》文中指出纳米流体等离激元光热转化是国际前沿课题,也契合国家重大需求,例如纳米流体吸收太阳能实现光热转化在发电、海水淡化、污水处理等方面有巨大应用潜力。此外,在光流控等功能化应用方面,用光控制纳米流体运动有其独到优势,拥有很大的施展空间。纳米流体中的颗粒与入射光耦合发生局域等离激元效应（LSPR）实现光热转化,成为纳米尺度的移动热源。因此,纳米流体光热转化及相变传热中的核心科学问题是“纳米流体中时空分布变换的热源特性及流场、温度场等多物理场耦合协同效应”。围绕这一科学问题,本文从三个层面展开研究,分别是:1)从理论层面分析热源的产热特性;2)从实验层面研究了光照纳米流体液滴蒸发特性;3)在应用层面提出了纳米流体光热转化的功能化应用原理及方式。在光与纳米颗粒相互作用产热机理方面,基于麦克斯韦电磁理论,建立了完备的描述纳米颗粒簇与入射辐射相互作用的散射模型,以一维有序排列的纳米颗粒链为研究对象,探讨了颗粒链中颗粒-电磁场耦合以及能量输运过程,分析了颗粒数量、间距和尺寸对光热转化过程的影响。发现了随颗粒间距增大,颗粒产热量指数衰减的规律,揭示了颗粒数量增加、间距增大以及尺寸减小,颗粒链产热量分布的边界效应会减弱的机理,发现增大颗粒尺寸能有效增大吸收截面,吸收更多的入射光并转化为热能。该研究为接下来的实验和理论研究奠定了坚实的理论基础。在光与纳米颗粒相互作用产热机理的基础上,本文实验及理论研究了光照纳米流体液滴的蒸发过程,重点分析了纳米流体初始浓度对液滴蒸发动力学特性的影响,率先发现光照纳米流体液滴蒸发存在临界浓度现象:纳米流体初始浓度小于临界浓度,液滴蒸发速率随浓度增大而增大;而大于临界浓度,液滴蒸发速率不发生改变。为深入揭示临界浓度现象的机理,本文采用红外相机测量了液滴表面温度分布。根据液滴表面温度分布,将液滴划分为接触线区域（CLR）和主体区域（BVR）,发现了光照纳米流体液滴蒸发存在多尺度效应与边界层效应。根据电磁波波段,将入射光划分为可见光与红外光,发现液滴内不同区域对不同波段入射光能量的吸收存在多尺度匹配关系:可见光区能量主要由CLR吸收,而红外光区能量由BVR吸收,指出CLR中纳米颗粒堆积及相互遮挡是存在临界浓度的主要原因:超过临界浓度,只有上层颗粒能有效吸收可见光区能量产热,大量颗粒被掩埋成为无效颗粒。临界浓度现象可以指导纳米流体光热利用,即采用较低浓度的纳米流体实现较高效率的光热转化过程。同时,纳米流体液滴蒸干形成“咖啡环”也是一种制备微纳米材料的方法。此外,对非对称光照加热纳米流体液滴蒸发也进行了简要讨论,发现液滴表面温度分布、流场以及颗粒沉积均呈现非对称特性。光与物质表面相互作用时,光子动量变化引起光压。针对光压作用力太小,难以实际应用的瓶颈,本文首次提出“间接光压”的概念。间接光压来源于光照加热液体相变导致气液界面移动而引起的动量传递。为验证间接光压的正确性,本文从理论和实验两个层面着手研究。理论上,得到了间接光压的计算式,指出间接光压力Fm与入射光强的平方成正比,区别于经典光压的线性关系。针对纳米流体中的气泡,建立了气泡受力与其尺寸间的标度律,发现在一定半径范围内,间接光压力Fm会超过浮力Fb和拖曳力Fd。在此基础上,实验研究了脉冲激光控制的气泡运动过程,实验数据完全验证了理论分析结果。在一定气泡半径范围内,间接光压力Fm确实会大于浮力Fb和拖曳力Fd,把气泡限制在气液界面之下。由于激光脉冲ON和OFF周期性切换,纳米流体中的气泡会随之出现上下震荡运动。本研究加强了对纳米流体光热转化及相变传热机理的认识,同时发展了一种新的具有广阔应用前景的光流控手段,为光流控推广应用奠定了基础。在纳米流体光热转化的功能化应用方面,本文中制造并研究了受激光照射位置空间切换频率控制的气动活塞式执行器。由于金纳米流体高光热转化效率,执行器中的液柱能同时实现光-蒸汽转化和往复运动。为探究执行性工作特性,本文从理论和实验两个层面展开研究。理论上,把水蒸汽膨胀产生的压力比拟为弹簧的弹力,并引入劲度系数,得到了液柱的运动方程解析式。实验上,发现液柱运动振幅与频率存在指数关系la=a·fab,指出系数α与激光功率、液柱长度、纳米流体浓度等有关,而指数b只受纳米流体浓度影响,揭示出纳米流体浓度是影响执行器性能的关键因素。本研究为机械传动、信号控制等应用领域提供了一种实用可靠的执行器解决方案,拓宽了纳米流体光热转化应用范围。
王棣[8]（2019）在《磁相互作用的第一性原理研究》文中研究表明磁性是一个古老的课题。随着凝聚态物理学的发展,凝聚态磁性物理的地位愈发重要。很多奇异的磁性材料逐渐被发现,比如自旋玻璃,自旋冰,量子自旋液体,skyrmion子,Axion绝缘体,磁性拓扑绝缘体,磁子拓扑绝缘体等等。磁相互作用对于磁性材料的研究有着非常重要的意义。实验上,人们往往构建合适的磁模型去定量的描述观察到的实验数据,比如磁矩,磁比热,磁化率随温度的变化,以及中子散射实验测量的磁激发谱等等。近年来,基于第一性原理的磁相互作用的理论预测吸引了大量学者的研究兴趣,被广泛应用于磁性材料的研究之中。一个常见的磁相互作用的数值计算方法是基于不同磁构型的总能量与磁模型之间的映射方法。这种能量映射方法简单而有效,取得了广泛的应用。不过,能量映射方法也有难以克服的缺点。因此,人们也发展了利用第一性软件直接计算磁相互作用的方法,比如基于格林函数的方法以及冻磁子方法等。基于磁力理论和线性响应理论,我们在第一性原理软件Wien2k中实现了直接计算磁相互作用的方法,并且用它来进行磁性材料的研究。本论文分为六个章节:在第一章中,首先介绍了物质的磁性分类以及磁相互作用;其次介绍了自旋轨道耦合作用;最后介绍了磁晶各向异性和Dzyaloshinskii-Moriya（DM）相互作用。在第二章中,简单介绍了密度泛函理论和线性缀加平面波方法。在第三章中,首先介绍了能量映射方法,以及如何利用能量映射方法去计算海森堡相互作用和DM相互作用;随后介绍了基于线性响应理论的磁相互作用的计算方法,以及我们在第一性原理软件Wien2k中的实现方案;最后我们给出了 一些范例材料的计算结果。在第四章中,利用第一性原理计算和微扰理论,我们对5d过渡金属氧化物Na4IrO4进行了全面的研究。在5d过渡金属氧化物中,新奇的性质往往来自于电子关联和自旋轨道耦合之间的相互作用。Na4IrO4之中,Ir原子占据了正方形平面配位环境的中心。我们讨论了它的电子结构,确定其磁性基态,并发现Na4IrO4存在巨大的磁晶各向异性。我们还在对称性允许的自旋模型的基础上,计算了它的磁相互作用,并且发现次近邻的相互作用J2比其他原子间的相互作用都要大得多,就是它决定了磁基态。数值计算表明,原子间相互作用的各向异性很小,巨大的磁晶各向异性来自于单离子各向异性。这个材料的自旋波中有很大的能隙,但是色散却很小,这是因为它有着巨大的单离子各向异性和相对较小的磁相互作用。我们理解了它的磁性特征,这些奇异特性的主要原因是它高度局域化的低对称性IrO4基元。最后,我们也提出了进一步增强磁各向异性的可能性。在第五章中,使用第一性原理计算,我们对Cu3TeO6进行了系统的研究。最近在磁激发谱中的拓扑性质受到了广泛关注,而Cu3TeO6激发谱中的Dirac点刚刚被发现。计算表明,Cu3TeO6是带隙约为2.07 eV的绝缘体,Cu离子的磁矩为0.81μB。使用磁力定理和线性响应方法,我们也通过第一性原理计算了自旋交换作用参数。计算出的交换参数表明,对于超过7 A的距离的磁相互作用可以忽略不计。在其中最强的项是J1和J9,它们与磁基态相符合,而J2,J4和J10也有不可忽略的贡献,但相对而言小得多。值得注意的是,J2,J4和J10与磁性基态不相容,这与Cu3TeO6中不太大的阻挫相吻合。我们使用线性自旋波理论计算了磁激发谱,计算出的自旋波色散都与实验一致。计算出的中子散射强度也和实验吻合。我们还从解析上分析了之前人们提出的“sumrule”,表明它只能保持在第1 1个近邻相互作用内有效。计算出的DM相互作用导致了非线性反铁磁序,产生了非常小的倾斜角（约为1.3°）。我们猜测DM相互作用较弱应该是之前实验工作没有观察到nodal线的可能原因。在第六章中,通过filling-enforced方法,我们发现了几个磁性拓扑半金属:XFe4Ge2（X=Y,Lu）和Mn3Pt。因为磁性和能带拓扑耦合在一起可以带来非常多有趣和新奇的现象,所以磁性拓扑材料吸引了很多研究热情。使用第一性原理计算,我们对XFe4Ge2（X=Y,Lu）进行了全面的研究。计算表明,YFe4Ge2的Dirac点位于费米能级附近的S点,受磁结构的对称操作的保护。我们将U的值从0变化到4.0 eV,结果表明Dirac点的位置稍有变化,但始终存在于S点的费米面附近,这是因为filling-enforced拓扑性质不依赖于参数U。当我们加入小的微扰打破体系的PT对称性之后,磁矩具有小的非零z方向分量时,Dirac点将分裂为Weyl点。另外,我们还进行了 Mn3Pt的高温共线反铁磁构型的第一性原理计算,计算结果和对称性分析表明,在A-Z高对称路径上Mn3Pt的所有能带都是四重简并的,所以它也是一种拓扑材料。在第七章中,我们对全文做了一个简要的总结和展望。
赵小军[9]（2019）在《面向压电纳米结构的同轴聚焦电流体喷射打印机理及工艺研究》文中指出纳米器件具有灵敏度高、选择性强、功耗低等特点,在电子信息、生物医疗、环境能源等领域具有广阔应用前景。纳米尺度结构是纳米器件的基础,是实现纳米器件高性能的关键。目前,纳米尺度结构的制造过程普遍需要借助昂贵的聚焦离子束、电子束曝光、纳米压印等设备和多层套刻、结构转移等复杂工艺步骤,其工艺流程复杂、效率低、成本高,阻碍了纳米器件的广泛应用。本文基于电流体动力理论和多物理场复合作用,研究了电场-流体复合约束的同轴电流体射流机理,提出了同轴聚焦电流体喷射纳米打印方法,针对典型压电功能材料,实现了纳米尺度线形结构的高性能和高效率打印制造。研究内容主要包括如下五部分:（1）研究了同轴电流体射流的聚焦作用机理,建立了同轴电流体锥-射流模式形成过程的数值仿真模型,探明了纳米尺度射流的形成机制。通过分析电流体射流四阶对称方程,建立了同轴电流体射流直径标度率关系式,探究了同轴聚焦约束机制。基于三相流多物理场复合,建立了电场力叠加流体动量的数学方程,仿真分析了电场作用下溶液中电荷的产生和运动行为,探明了同轴锥-射流模式形成及演变规律,揭示了关键工艺参数对同轴射流的作用机理,获得了稳定同轴电流体射流形成的最佳参数范围。（2）研发了同轴聚焦电流体喷射打印设备,研制了同轴电流体喷射打印喷头和关键辅助装置。基于同轴电流体喷射打印喷头的仿真研究,获得了同轴喷头形状和位置参量,设计制造了内外喷针位置可调的同轴聚焦电流体喷射打印喷头装置,满足了同轴电流体喷射打印要求。研制了液体电极与温度可调衬底夹具关键辅助装置,提高了同轴电流体射流的稳定性,提高了打印制造微纳结构形状和尺寸的控制性,研发了同轴聚焦电流体喷射打印设备控制系统,实现了设备各功能模块的协同控制。（3）研究了同轴聚焦电流体喷射打印工艺,探明了关键工艺参数对射流和打印结构的影响规律。采用AZ703为内层液体,硅油为外层液体,系统研究了同轴射流形态随工艺参数的变化规律,研究了关键工艺参数对成形结构尺寸和形状的作用关系,打印成形结构尺寸与电压、喷针-衬底间距、衬底速度成反比,与内层液体流量成正比,并在此基础上优化了同轴电流体喷射打印纳米尺度结构的工艺参数。（4）采用锆钛酸铅（PZT）溶胶为典型压电材料,打印制造了高质量PZT压电纳米线形结构。基于同轴聚焦电流体喷射的仿真与工艺研究,以PZT溶胶为内层材料,打印制造了 PZT线阵列、折线、梁等纳米线形结构,最小特征尺寸为40nm、打印速度为300 mm·s-1,实现了压电纳米线形结构的高效打印制造。PZT纳米线退火后显示标准钙钛矿相结构,晶粒尺寸～5 nm,远小于块材10μm的晶粒尺寸。打印制造的PZT纳米结构压电常数d33为450 pm·V-1,杨氏模量E为21 GPa,展现了高压电性、高柔性等电学和力学特性,为高性能纳米器件提供了基础结构。（5）基于压电振动理论与纳米梁结构特性,研究了打印制造PZT纳米梁的谐振性能。通过理论分析与纵向伸缩振动模态仿真,获得了压电纳米梁纵振一阶特征频率及其主振型,利用打印制造的两端固支PZT纳米梁,设计制备了纵向长度伸缩振动压电纳米梁高频谐振子。基于压电激振-电流拾振原理,建立了纳米梁谐振测试系统,评价了 PZT压电纳米梁谐振子的谐振特性,采用栅极直流偏置电压的预紧作用,实现了谐振子基态特征频率的有效调节,为高性能纳米器件的设计制造提供了可行方案。
沈健[10]（2019）在《若干纳米石墨材料滑动摩擦行为的分子动力学研究》文中研究说明近年来,人们逐渐在实践中发现了石墨烯和碳纳米管等新型纳米材料,在对其力学性能研究过程中发现这些材料不仅具有优异的导热性、导电性和光学性能,同时还具有优异的摩擦学性能。基于这一点,碳纳米管和石墨烯等材料有望应用于许多纳米元器件从而极大程度地改善纳米器件的使用寿命。本文采用了分子动力学的方法,探究了纳米石墨材料的层间滑动过程,主要工作如下:（1）本文首先研究了碳纳米管/铜异质结构的滑动摩擦行为,建立了碳纳米管在铜基底上的滑动模型,模拟碳纳米管在铜的三个不同低指数晶面上的滑动过程并统计平均滑动摩擦力随长度和速度的变化情况。同时,本文还对碳纳米管表面基团对摩擦力的影响进行了探究,指出碳纳米管表面接枝不同比例的氢原子可以不同程度地提高碳纳米管的摩擦力,并且阐述了接枝的氢原子在滑动过程中受到摩擦力对总摩擦力的贡献情况。（第三章）（2）其次,本文探讨了二维石墨烯在不同条件时以及公度到非公度转变的情况下,层间的滑移和剪切过程。建立了均质石墨烯的滑移模型,通过对滑移过程的仿真,解释了石墨烯由平滑到粘滑的转变过程中滑移路径和摩擦力的变化情况,叙述了粘滑产生的原因与公度性的关系即相对旋转角度的关系从而探究了超润滑的产生与层间转角的关系,同时阐述了在不同尺寸下摩擦力半峰全宽（FWHM）的变化情况。此外,通过绘制石墨烯层间势能面（PES）分析滑移路径上的势能变化趋势进而解释产生摩擦力的根本原因,通过建立一维的弹簧振子模型,对石墨烯的滑动过程进行了分析,阐述层间等效刚度与弹簧刚度的关系以及滑动过程中粘滑现象产生的条件。（第四章）（3）最后,本文考察了二维异质结构的层间滑移行为,建立了石墨烯/二硫化钼接触对并模拟了在层间相对转角=0°时的层间滑移过程。此外,还对该体系滑动过程中在不同条件时产生的滑动行为以及摩擦力和摩擦系数进行了分析,讲述了石墨烯尺寸对于异质结构超润滑的影响。同时,本章阐述了二维异质结构层间形成的莫尔超晶格对于结构超润滑的影响。（第五章）以上结论有助于对单晶原子表面的滑动摩擦过程有更深的理解,对纳米石墨材料在纳米结构和微纳器件中的应用提供了理论参考。
二、Transitional Description of Diatomic Molecules in U(4) Vibron Model（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Transitional Description of Diatomic Molecules in U(4) Vibron Model（论文提纲范文）
（1）铁基超导体中新奇电子态的核磁共振（NMR）研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 关联金属与铁基超导体 |
| 1.1 关联金属 |
| 1.1.1 从自由电子气到关联金属(“适度的自由更有趣”) |
| 1.1.2 从局域自旋链到关联金属(“让电子动,情况会很不一样”) |
| 1.1.3 局域轨道构型所扮演的作用以及自旋-轨道耦合效应 |
| 1.2 铁基超导体 |
| 1.2.1 铁基超导体的晶体结构,电子结构及相图演化 |
| 1.2.2 铁基超导体中电子系统物理性质的实验证据及指示 |
| 1.2.3 铁基超导体的超导特性 |
| 1.2.4 铁基超导体的理论模型 |
| 1.2.5 铁基超导体中悬而未决的问题及可能的研究方向 |
| 第2章 核磁偶/电四极矩共振的基本原理,实验方法及对关联金属体系的探测 |
| 2.1 核磁共振的基本原理 |
| 2.1.1 原子核的低能自由度与晶体中的核自旋系统(“来自原子核的信使”) |
| 2.1.2 原子核与电子的超精细相互作用(“核自旋与电子共舞”) |
| 2.1.3 空间结构因子与三大时间尺度(“核自旋眼中电子的远近动静”) |
| 2.2 核磁共振实验平台与脉冲核磁共振实验技术 |
| 2.2.1 低温核磁共振实验平台 |
| 2.2.2 脉冲核磁共振实验技术 |
| 2.2.3 实验装置,实验设置及测量方法 |
| 2.3 NMR/NQR对关联金属体系电子性质的探测 |
| 2.3.1 NMR/NQR对电子序的测量 |
| 2.3.2 NMR/NQR对低能涨落(电子结构不稳定性及态密度)的测量 |
| 2.3.3 NMR/NQR对非常规超导态的表征 |
| 第3章 铁基超导体FeSe中自旋-轨道交织的电子向列序 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验方法 |
| 3.2.1 样品生长及基本物性表征 |
| 3.2.2 NMR测量装置,设置及流程 |
| 3.3 实验结果及分析 |
| 3.3.1 ~(57)Fe的奈特位移的各向异性:轨道依赖的自旋磁化率 |
| 3.3.2 超越平庸铁磁轨道序的轨道重构 |
| 3.3.3 自旋空间各向异性的证据:均匀自旋磁化率 |
| 3.3.4 自旋空间各向异性证据:动态自旋磁化率 |
| 3.3.5 相关实验结果的分析细节 |
| 3.4 讨论 |
| 3.5 结论及本章小结 |
| 第4章 静水压下FeSe中电子向列序的演化及磁有序预相变(短程磁有序) |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验方法 |
| 4.2.1 样品生长及基本物性表征 |
| 4.2.2 高压NMR测量装置,设置及流程 |
| 4.3 实验结果及分析 |
| 4.3.1 电子向列序随静水压的演化 |
| 4.3.2 ~(57)Fe位NMR谱线的各向异性及磁有序预相变 |
| 4.3.3 超导转变随压力的演化及其与磁有序的关系 |
| 4.3.4 FeSe低温低能磁涨落的多起源特征 |
| 4.4 讨论 |
| 4.5 结论及本章小结 |
| 第5章 块体FeSe超导态Knight位移的下降及磁通晶格相中的反常束缚态 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验方法 |
| 5.2.1 样品生长及基本物性表征 |
| 5.2.2 NMR测量装置,设置及流程 |
| 5.3 实验结果及分析 |
| 5.3.1 FeSe超导态Knight位移的本征下降 |
| 5.3.2 FeSe超导态磁通晶格中的反常束缚态 |
| 5.3.3 超导态复杂的RF加热效应 |
| 5.4 讨论 |
| 5.5 结论及本章小结 |
| 第6章 复杂异质结构铁基超导体Ba_2Ti_2Fe_2As_4O中分层的2D轨道玻璃态及自旋玻璃态 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验方法 |
| 6.2.1 样品生长及基本物性表征 |
| 6.2.2 NMR测量装置,设置及基本的数据分析方法 |
| 6.3 研究背景 |
| 6.4 不同层物理性质的NMR表征-As_1,As_2的确认 |
| 6.5 [Ti_2As_2O]层中的二维轨道玻璃态 |
| 6.5.1 二维(2D)轨道玻璃态的揭示 |
| 6.5.2 二维(2D)轨道玻璃态随温度的演化 |
| 6.5.3 二维(2D)轨道玻璃态可能的涨落形式 |
| 6.6 [Fe_2As_2]层中的自旋玻璃态 |
| 6.6.1 短程或非公度磁有序转变的揭示及其与超导态的共存 |
| 6.6.2 自掺杂及晶格参数变化导致的量子临界行为 |
| 6.7 相关分析的细节及补充材料 |
| 6.7.1 NMR测量条件下的超导转变 |
| 6.7.2 高低温NMR谱线的特征及本征Knight位移的提取 |
| 6.7.3 As_1位置EFG参数随温度的演化及谱线拟合的细节 |
| 6.7.4 非公度电荷密度波/电荷序(ICDW/ICO)的排除 |
| 6.7.5 局域轨道“晃动”模型对As_1位置1/T_1的解释[548,570-571] |
| 6.8 讨论 |
| 6.9 结论及本章小结 |
| 第7章 重空穴掺杂铁基超导体CsFe_2As_2及系列低Tc-FeSe单晶的NMR表征 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 实验方法 |
| 7.2.1 样品生长及基本物性表征 |
| 7.2.2 NMR测量装置,设置及流程 |
| 7.3 系列低Tc-FeSe单晶的NMR表征 |
| 7.3.1 离子交换法合成的FeSe单晶的NMR表征 |
| 7.3.2 不同Fe,Se比例FeSe单晶的对比研究 |
| 7.4 CsFe_2As_2中轨道选择的关联及可能的向列序 |
| 7.4.1 ~(57)Fe位Knight位移各向异性:轨道选择的Mott转变及电子态渡越 |
| 7.4.2 ~(57)Fe位NMR谱线展宽的各向异性:可能的电子向列序证据或短程磁有序 |
| 7.4.3 CsFe_2As_2中低能自旋涨落的特征 |
| 7.5 结论及本章小结 |
| 第8章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果 |
（2）含氮化合物在二氧化氮水解及气溶胶成核过程中作用机制的理论研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 引言 |
| 1.1 气溶胶概述 |
| 1.2 成核前驱体 |
| 1.2.1 含硫成核前驱体 |
| 1.2.2 含氮成核前驱体 |
| 1.2.3 有机酸成核前驱体 |
| 1.2.4 碘氧化物成核前驱体 |
| 1.3 亚硝酸的有效来源 |
| 1.3.1 HONO概述 |
| 1.3.2 NO_2水解反应与HONO的生成 |
| 1.3.3 NH_3对NO_2水解反应的影响 |
| 1.3.4 有机胺对NO_2水解反应的影响 |
| 1.3.5 H_2SO_4对NO_2水解反应的影响 |
| 1.4 本文的内容框架 |
| 第二章 理论基础与计算方法 |
| 2.1 量子化学方法简介 |
| 2.2 成核理论 |
| 2.2.1 经典成核理论 |
| 2.2.2 动力学理论 |
| 2.2.3 分子动力学和蒙特卡罗方法 |
| 2.3 团簇结构搜索——人工蜂群算法 |
| 2.4 团簇性质的计算 |
| 2.4.1 团簇温度依赖性的计算方法 |
| 2.4.2 团簇水合物分布的计算方法 |
| 2.4.3 团簇光学性质的计算方法 |
| 2.4.4 团簇蒸发速率的计算方法 |
| 2.4.5 团簇分子间作用力的计算方法 |
| 第三章 硫脲/系列酰胺影响NO_2水解反应机制的理论研究 |
| 3.1 背景介绍 |
| 3.2 计算方法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 2NO_2+H_2O+amide反应机理及动力学 |
| 3.3.2 2NO_2+H_2O+amide-W反应机理 |
| 3.3.3 2NO_2+H_2O+amide_2反应机理 |
| 3.3.4 NBO分析 |
| 3.3.5 2NO_2+H_2O+TU反应机理 |
| 3.3.6 水分子对2NO_2+H_2O+TU反应的影响 |
| 3.3.7 NH_2CSNH_3~+NO_3~-和NH_2CSNH_2-HNO_3的生成 |
| 3.4 小结 |
| 第四章 硝酸及亚硝酸水合物的大气成核可能性的理论研究 |
| 4.1 背景介绍 |
| 4.2 计算方法 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 几何结构分析 |
| 4.3.2 热力学性质分析 |
| 4.3.3 温度对团簇分布的影响 |
| 4.3.4 分子间相互作用分析 |
| 4.3.5 光学性质分析 |
| 4.3.6 蒸发速率分析 |
| 4.4 小结 |
| 第五章 团簇HNO_3-HONO-base及 HNO_3-amide-W_n(n=1-6)性质的理论研究 |
| 5.1 背景介绍 |
| 5.2 计算方法 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 HNO_3-HONO-base团簇 |
| 5.3.2 HNO_3-amide-W_n(n=0–6)团簇 |
| 5.4 小结 |
| 第六章 戊二酸与氨/胺/酰胺对其水合物成簇协同效应的理论研究 |
| 6.1 背景介绍 |
| 6.2 计算方法 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 结构和拓扑信息 |
| 6.3.2 团簇形成的热力学和路径 |
| 6.3.3 水合物分布受湿度的影响 |
| 6.3.4 异构体分布受温度的影响 |
| 6.3.5 光学性质 |
| 6.3.6 后续反应 |
| 6.4 小结 |
| 第七章 创新工作与工作展望 |
| 7.1 .创新工作 |
| 7.2 .工作展望 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 致谢 |
| 在学期间公开发表论文及着作情况 |
（3）电子在材料中的非弹性散射平均自由程的理论研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 电子非弹性平均自由程(IMFP)及其在定量表面分析中的应用 |
| 1.1.1 IMFP |
| 1.1.2 IMFP在定量表面分析中的应用 |
| 1.2 IMFP的获得方法 |
| 1.2.1 预测公式用于计算IMFP |
| 1.2.2 IMFP的理论计算 |
| 1.2.3 IMFP的实验获得 |
| 1.2.4 实验获得IMFP中的问题 |
| 1.3 本章小结 |
| 第2章 电子散射理论及电子能谱的Monte Carlo模拟 |
| 2.1 弹性散射理论 |
| 2.1.1 Mott截面 |
| 2.1.2 弹性散射势场 |
| 2.1.3 电子发生弹性散射的总截面及输运截面 |
| 2.2 非弹性散射理论 |
| 2.2.1 介电函数理论 |
| 2.2.2 表面等离激元激发 |
| 2.3 能量损失函数(ELF)的外推方法 |
| 2.3.1 Full-Pen算法与单极近似 |
| 2.3.2 Ritchie-Howie方法及其简化方法 |
| 2.3.3 不同ELF外推方法的比较 |
| 2.4 电子能谱的Monte Carlo模拟 |
| 2.4.1 电子在材料内部输运的Monte Carlo方法模拟 |
| 2.4.2 电子在样品表面输运的Monte Carlo方法模拟 |
| 2.5 本章小结 |
| 第3章 逆Monte Carlo(RMC)方法从反射电子能量损失谱(REELS)实验数据中提取IMFP |
| 3.1 研究现状 |
| 3.2 RMC方法的原理 |
| 3.3 对过渡金属材料Cr、Co、Pd的再分析 |
| 3.3.1 相比之前方法的改进 |
| 3.3.2 光学ELF、介电函数、光学常数的提取 |
| 3.3.3 求和规则检验 |
| 3.3.4 IMFP的计算 |
| 3.4 对重金属Ir (Z=77)的分析 |
| 3.4.1 研究背景 |
| 3.4.2 光学ELF、介电函数、光学常数的提取 |
| 3.4.3 求和规则检验 |
| 3.4.4 IMFP的计算 |
| 3.5 对轻元素无定形态C(Z=6)的分析 |
| 3.5.1 研究背景 |
| 3.5.2 光学ELF、介电函数、光学常数的提取 |
| 3.5.3 求和规则检验 |
| 3.5.4 a-C材料密度依赖的ELF |
| 3.5.5 IMFP的计算 |
| 3.6 对半导体材料Si、Ge的分析 |
| 3.6.1 研究背景 |
| 3.6.2 FPA-Ritchie-Howie模型 |
| 3.6.3 光学ELF、介电函数、光学常数的提取 |
| 3.6.4 求和规则检验 |
| 3.6.5 IMFP的计算 |
| 3.7 本章小结 |
| 第4章 从石墨烯的弹性透射率与弹性反射率中提取EMFP和IMFP |
| 4.1 研究背景 |
| 4.2 Geelen分析中的不自洽性 |
| 4.3 VT近似和ZT近似 |
| 4.4 对Geelen的弹性透射率与弹性反射率数据的再分析 |
| 4.5 ZT近似中的误差分析 |
| 4.5.1 截断带来误差及其误差分析 |
| 4.5.2 条件数的数值计算 |
| 4.5.3 弹性散射角的二值化——两组分ZT模型与三组分ZT模型 |
| 4.6 关于不同实验数据之间较大偏差的讨论 |
| 4.7 本章小结 |
| 第5章 背散射电子信号的定量分析研究 |
| 5.1 从背散射电子背景中提取IMFP |
| 5.1.1 研究背景 |
| 5.1.2 背散射电子背景定量分析方法 |
| 5.1.3 实验数据来源 |
| 5.1.4 AES能谱的绝对强度 |
| 5.1.5 模拟的背散射电子绝对强度与实验结果的比较 |
| 5.1.6 从背散射电子能谱中提取IMFP——简单测试 |
| 5.1.7 一般化方法 |
| 5.2 Mo和W材料背散射系数计算 |
| 5.2.1 研究背景 |
| 5.2.2 Monte Carlo模型介绍 |
| 5.2.3 背散射电子能谱、平均能量、背散射系数计算 |
| 5.2.4 背散射电子的最大穿透深度 |
| 5.2.5 不确定度分析 |
| 5.3 本章小结 |
| 第6章 REELS能谱的定量分析研究 |
| 6.1 表面电子能谱中表面激发、体激发和begrenzungs效应组分的分离 |
| 6.1.1 研究背景 |
| 6.1.2 方法介绍 |
| 6.1.3 对Si的REELS能谱的定量分析 |
| 6.2 电子与材料表面相互作用中负微分非弹性散射截面的讨论 |
| 6.2.1 物理学中的负概率 |
| 6.2.2 电子与材料表面相互作用时微分非弹性散射截面(DIIMFP)及总截面中负值的讨论 |
| 6.2.3 负值非弹性散射截面对REELS能谱模拟的影响 |
| 6.3 本章小结 |
| 第7章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 附录A 光学常数、介电函数、能量损失函数的求和规则检验 |
| A.1 几个常见的求和规则 |
| A.1.1 振子强度求和规则 |
| A.1.2 振子强度求和规则的RMS偏差 |
| A.1.3 完美屏蔽求和规则 |
| A.1.4 惯性求和规则 |
| A.1.5 直流电导求和规则 |
| A.2 求和规则的简单证明 |
| 附录B 原子散射因子与光学常数、介电函数的关系 |
| B.1 基于原子散射因子计算介电函数、光学常数、ELF |
| B.2 不同密度的a-C材料的介电函数、光学常数、ELF的计算 |
| 附录C 三组分ZT模型 |
| C.1 模型介绍 |
| C.2 两组分ZT模型与三组分ZT模型的比较 |
| C.3 三组分ZT模型的计算公式 |
| 附录D 量子力学框架下的表面等离激元激发 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的研究成果 |
（4）适用于气相燃烧基元反应的绝热/非绝热动力学理论方法探究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 主要符号及略缩语表 |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题背景 |
| 1.2 势能面简介 |
| 1.2.1 玻恩-奥本海默近似 |
| 1.2.2 势能面的获取 |
| 1.3 反应动力学方法简介 |
| 1.3.1 经典过渡态理论 |
| 1.3.2 半经典Ehrenfest |
| 1.4 本文研究体系简介 |
| 1.5 本文主要研究内容 |
| 第2章 OH+CO反应动力学及水分子对反应的影响 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 研究体系 |
| 2.3 电子结构方法 |
| 2.4 反应势能面 |
| 2.4.1 OH+CO反应势能面 |
| 2.4.2 OH(H_2O)+CO反应势能面 |
| 2.5 反应速率常数 |
| 2.5.1 理论计算方法 |
| 2.5.2 结果对比 |
| 2.6 本章小结 |
| 第3章 Cl+C_2H_2无能垒复合反应动力学研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 研究体系 |
| 3.3 理论计算方法 |
| 3.3.1 密度泛函方法及验证 |
| 3.3.2 动力学计算方法 |
| 3.3.3 本章计算细节 |
| 3.4 反应势能面 |
| 3.5 K量子数的经典动力学研究 |
| 3.6 反应速率常数 |
| 3.7 反应平衡常数 |
| 3.8 本章小结 |
| 第4章 苯硫酚三电子态解析势能面及非绝热动力学 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 研究体系 |
| 4.3 理论计算方法 |
| 4.3.1 电子结构方法 |
| 4.3.2 电子吸收光谱模拟 |
| 4.3.3 四准则及模型空间透热化方法 |
| 4.3.4 APRP势能面拟合方法 |
| 4.4 激发特征及电子光谱 |
| 4.5 透热势能矩阵 |
| 4.6 APRP解析势能面的构建 |
| 4.6.1 APRP反应坐标 |
| 4.6.2 反应透热势及耦合元 |
| 4.6.3 三级透热势 |
| 4.6.4 三级透热耦合元 |
| 4.6.5 梯度、绝热势及非绝热耦合元 |
| 4.7 APRP解析势能面质量评测 |
| 4.7.1 垂直激发能、几何结构及频率 |
| 4.7.2 绝热及透热势、非绝热耦合元 |
| 4.7.3 圆锥交叉点 |
| 4.8 非绝热动力学初探 |
| 4.9 本章小结 |
| 第5章 基于CSDM的直接非绝热动力学算法 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 相关讨论 |
| 5.2.1 退相干 |
| 5.2.2 不同电子态表象的影响 |
| 5.2.3 在动力学方法中考虑退相干 |
| 5.3 运动控制方程 |
| 5.3.1 SE动力学控制方程 |
| 5.3.2 CSDM动力学控制方程 |
| 5.3.3 CSDM中能量守恒及退相干力 |
| 5.3.4 CSDM中角动量守恒及退相干力方向 |
| 5.4 SHARC中的CSDM方法的实现 |
| 5.4.1 SHARC中的电子态表象 |
| 5.4.2 CSDM方法的实现方式 |
| 5.5 直接非绝热动力学中角动量的守恒 |
| 5.5.1 不守恒的来源 |
| 5.5.2 控制方程及守恒方法 |
| 5.6 乙烯非绝热动力学 |
| 5.6.1 计算细节 |
| 5.6.2 角动量守恒分析 |
| 5.6.3 非绝热动力学结果 |
| 5.7 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（5）内嵌锕系金属富勒烯的合成、分子结构和锕系化学键研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 内嵌金属富勒烯的分类 |
| 1.2.1 内嵌金属富勒烯 |
| 1.2.2 内嵌金属团簇富勒烯 |
| 1.2.3 内嵌锕系金属富勒烯 |
| 1.3 内嵌金属富勒烯的分子结构特性 |
| 1.3.1 非独立五元环规则 |
| 1.3.2 带电荷富勒烯碳笼的稳定性 |
| 1.4 内嵌金属富勒烯的电子结构 |
| 1.4.1 金属与碳笼的电荷转移与相互作用 |
| 1.4.2 团簇内相互作用 |
| 1.4.3 金属-金属键 |
| 1.5 内嵌金属富勒烯的应用前景 |
| 1.6 本论文的研究思路及主要内容 |
| 参考文献 |
| 第二章 内嵌锕系金属富勒烯U@C_1(17418)-C_(76)、U@C_1(28324)-C_(80)和Th@C_1(28324)-C_(80)分子结构和生成机理的研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂、实验原料与实验仪器 |
| 2.2.2 U@C_1(17418)-C_(76)、U@C_1(28324)-C_(80)和Th@C_1(28324)-C_(80)的合成、提取及分离 |
| 2.2.3 U@C_1(17418)-C_(76)、U@C_1(28324)-C_(80)和Th@C_1(28324)-C_(80)的谱学和电化学研究 |
| 2.2.4 U@C_1(17418)-C_(76)、U@C_1(28324)-C_(80)和Th@C_1(28324)-C_(80)的单晶X射线衍射研究 |
| 2.2.5 U@C_1(17418)-C_(76)、U@C_1(28324)-C_(80)和Th@C_1(28324)-C_(80)的理论计算分析 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 U@C_1(17418)-C_(76)、U@C_1(28324)-C_(80)和Th@C_1(28324)-C_(80)的单晶X射线衍射结构分析 |
| 2.3.2 C_1(17418)-C_(76)和C_1(28324)-C_(80)结构的拓扑关联 |
| 2.3.3 U@C_1(17418)-C_(76)、U@C_1(28324)-C_(80)和Th@C_1(28324)-C_(80)理论计算研究 |
| 2.3.3.1 Th@C_(80)和U@C_(80)电子结构与异构体丰度的分析 |
| 2.3.3.2 U@C_(76)的理论计算模拟 |
| 2.3.4 U@C_1(17418)-C_(76)、 U@C_1(28324)-C_(80)和Th@C_1(28324)-C_(80)的电化学分析 |
| 2.3.5 非IPR的碳笼选择性机理 |
| 2.3.5.1 四电子转移、热效应和分子对称性 |
| 2.3.5.2 锕系金属与富勒烯的共价相互作用 |
| 2.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第三章 稳定在富勒烯碳笼中的锕系双金属碳化物团簇U2C2的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂、实验原料与实验仪器 |
| 3.2.2 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)和U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)的合成、提取及分离 |
| 3.2.3 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)和U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)的谱学研究 |
| 3.2.4 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)和U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)的单晶X射线衍射研究 |
| 3.2.5 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)和U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)的理论计算分析 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)单晶X射线衍射结构和电子结构的分析 |
| 3.3.2 U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)单晶X射线衍射结构和电子结构的分析 |
| 3.3.3 关于UC_2U@(C_7H_7)_2模型分子结构和成键特征的理论研究 |
| 3.3.4 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)和U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)谱学性质的研究 |
| 3.3.4.1 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)和U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)的紫外可见近红外光谱表征 |
| 3.3.4.2 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)的核磁共振谱研究 |
| 3.3.4.3 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)和U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)拉曼和红外光谱的分析 |
| 3.3.4.4 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)和U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)的X射线吸收结构分析 |
| 3.3.5 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)和U_2C_2@D_(3h)(5)-C_(78)成键性质的比较 |
| 3.3.6 U_2C_2@I_h(7)-C_(80)的和U_2C@I_h(7)-C_(80)成键性质的比较 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 锕系内嵌双金属富勒烯Th2@I_h(7)-C_(80)中Th~(3+)-Th~(3+)强共价单键的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂、实验原料与实验仪器 |
| 4.2.2 Th_2@I_h(7)-C_(80)的合成、提取及分离 |
| 4.2.3 Th_2@I_h(7)-C_(80)的谱学研究 |
| 4.2.4 Th_2@I_h(7)-C_(80)的单晶X射线衍射研究 |
| 4.2.5 Th_2@I_h(7)-C_(80)的X射线吸收研究 |
| 4.2.6 Th_2@I_h(7)-C_(80)的理论计算分析 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 Th_2@I_h(7)-C_(80)单晶X射线衍射结构分析 |
| 4.3.2 Th_2@I_h(7)-C_(80)电子结构的分析 |
| 4.3.3 Th_2@I_h(7)-C_(80)谱学性质的研究 |
| 4.3.3.1 Th_2@I_h(7)-C_(80)紫外可见近红外和拉曼光谱表征 |
| 4.3.3.2 Th2@Ih(7)-C_(80)的X射线吸收分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 全文总结与展望 |
| 5.1 全文工作总结 |
| 5.2 展望 |
| 攻读硕士学位期间公开发表的论文 |
| 致谢 |
（6）涡旋磁振子的研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 第二章 自旋波 |
| 2.1 海森伯模型 |
| 2.2 半经典近似 |
| 2.3 HP玻色子 |
| 2.4 朗道-栗弗席兹-吉尔伯特方程 |
| 2.4.1 偶极相互作用 |
| 2.4.2 交换相互作用 |
| 2.4.3 单轴各项异性场 |
| 2.4.4 朗道-栗弗席兹-吉尔伯特方程中的吉尔伯特衰减 |
| 第三章 三维涡旋磁振子 |
| 3.1 涡旋磁振子的理论模型 |
| 3.2 螺旋束流的非衰减拓扑特征量 |
| 3.3 Aharonov–Casher(AC)效应和朗道能级 |
| 3.4 轨道角动量可控的磁振子霍尔效应 |
| 3.5 具有各项异性的磁涨落关联长度 |
| 3.6 涡旋磁振子束的产生 |
| 3.7 携带轨道角动量的磁振子束的演化 |
| 3.8 微磁学模拟结果 |
| 第四章 二维涡旋磁振子 |
| 4.1 理论 |
| 4.2 铁磁纳米圆盘中的本征涡旋磁振子 |
| 4.3 本征涡旋磁振子的性质 |
| 4.3.1 l_2高频本征涡旋磁振子 |
| 4.3.2 l_2低频本征涡旋磁振子 |
| 4.4 自旋泵浦流 |
| 4.5 传播特性 |
| 4.5.1 高频l_2平行密接模式 |
| 4.5.2 低频l_2平行密接模式 |
| 4.5.3 高频l_2垂直密接模式 |
| 4.5.4 低频l_2垂直密接模式 |
| 第五章 结论和展望 |
| 参考文献 |
| 在学期间的研究成果 |
| 致谢 |
（7）纳米流体等离激元光热转化及相变传热（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题背景及研究的目的和意义 |
| 1.2 纳米流体研究进展 |
| 1.2.1 纳米流体制备与表征 |
| 1.2.2 纳米流体光学特性 |
| 1.3 纳米流体光热转化研究的发展及挑战 |
| 1.3.1 纳米流体光热转化研究概述 |
| 1.3.2 纳米流体光热转化机理 |
| 1.3.3 纳米流体相变及热质传递过程机理 |
| 1.3.4 纳米流体光热转化及相变传热的应用研究 |
| 1.4 本课题研究内容 |
| 第2章 金纳米颗粒链吸收太阳能产热机理 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 颗粒与电磁辐射的相互作用 |
| 2.2.1 多颗粒与电磁辐射的相互作用 |
| 2.2.2 纳米颗粒产热量计算 |
| 2.3 纳米颗粒链吸收太阳能光热转化 |
| 2.3.1 计算模型建立与求解方法 |
| 2.3.2 模型验证 |
| 2.3.3 双颗粒体系 |
| 2.3.4 不同参数对颗粒链产热量的影响 |
| 2.4 本章小结 |
| 第3章 光照金纳米流体液滴蒸发与临界浓度 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验装置与材料制备 |
| 3.2.1 实验装置、测量与误差 |
| 3.2.2 金纳米流体制备与表征 |
| 3.3 光照加热金纳米流体液滴蒸发特性 |
| 3.4 对称光照纳米流体液滴蒸发及临界浓度 |
| 3.4.1 液滴表面温度分布及BVR与CLR分区 |
| 3.4.2 液滴内流场及纳米颗粒分布 |
| 3.4.3 液滴内部能量分析 |
| 3.5 非对称光照纳米流体液滴蒸发 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 脉冲激光控制的气泡运动及间接光压 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 激光操控气泡运动及气泡受力 |
| 4.3 实验系统及材料 |
| 4.3.1 实验系统 |
| 4.3.2 实验材料与表征 |
| 4.4 气泡尺度效应与运动流型分区 |
| 4.5 气泡运动流型分区及过渡 |
| 4.5.1 流型Ⅰ:微纳气泡随液体运动的泡状流 |
| 4.5.2 流型Ⅱ:激光频率控制的气泡震荡流 |
| 4.5.3 流型Ⅲ:惯性控制的气泡震荡流 |
| 4.5.4 不同流型间过渡转换 |
| 4.6 应用前景与讨论 |
| 4.7 本章小结 |
| 第5章 纳米流体光热-气动活塞式执行器 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 光热-气动活塞式执行器的设计与制作 |
| 5.3 执行器工作原理及能量转化 |
| 5.4 执行器工作特性及分析 |
| 5.4.1 液柱活塞受力分析 |
| 5.4.2 执行器性能的影响因素 |
| 5.4.3 劲度系数P_g |
| 5.5 本章小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 结论与主要创新点 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 攻读博士学位期间参加的科研工作 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
（8）磁相互作用的第一性原理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 磁性的分类 |
| 1.2 磁相互作用 |
| 1.2.1 海森堡交换模型 |
| 1.2.2 磁相互作用的物理图像 |
| 1.2.3 磁阻挫 |
| 1.3 自旋轨道耦合 |
| 1.4 磁晶各向异性 |
| 1.5 Dzyaloshinskii-Moriya相互作用 |
| 第二章 第一性原理方法介绍和应用 |
| 2.1 绝热近似 |
| 2.2 Hartree-Fock近似 |
| 2.3 Hohenberg-Kohn定理 |
| 2.4 Kohn-Sham方程 |
| 2.5 交换关联泛函 |
| 2.6 缀加平面波方法(APW) |
| 2.7 线性化缀加平面波方法(LAPW) |
| 第三章 第一性原理计算磁相互作用 |
| 3.1 能量映射方法 |
| 3.1.1 海森堡相互作用的能量映射 |
| 3.1.2 DM相互作用的能量映射 |
| 3.2 线性响应理论方法 |
| 3.2.1 理论背景 |
| 3.2.2 范例材料的计算 |
| 第四章 Na_4IrO_4的磁相互作用研究 |
| 4.1 研究背景 |
| 4.2 计算方法与细节 |
| 4.3 Na_4IrO_4的晶体结构 |
| 4.4 Na_4IrO_4的电子结构 |
| 4.5 各向同性的磁相互作用 |
| 4.6 对称性分析 |
| 4.7 计算结果和讨论 |
| 4.8 Na_4IrO_4的磁激发 |
| 4.9 更大MAE的材料设计 |
| 4.10 小结 |
| 第五章 Cu_3TeO_6的磁相互作用研究 |
| 5.1 研究背景 |
| 5.2 计算方法与细节 |
| 5.3 Cu_3TeO_6的电子结构 |
| 5.4 磁相互作用的计算结果和讨论 |
| 5.5 Cu_3TeO_6的磁激发 |
| 5.6 关于“Sum rule”的理论分析 |
| 5.7 DM相互作用 |
| 5.8 小结 |
| 第六章 XFe_4Ge_2(X=Y,Fe)和Mn_3Pt:Filling-enforced磁性拓扑材料 |
| 6.1 研究背景 |
| 6.2 材料背景和晶体结构 |
| 6.3 计算方法与细节 |
| 6.4 XFe_4Ge_2(X=Y,Lu)的电子结构 |
| 6.5 Mn_3Pt的电子结构 |
| 6.6 对称性分析 |
| 6.7 小结 |
| 第七章 总结与展望 |
| 参考文献 |
| 简历与科研成果 |
| 致谢 |
（9）面向压电纳米结构的同轴聚焦电流体喷射打印机理及工艺研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 主要符号表 |
| 1 绪论 |
| 1.1 课题背景与研究意义 |
| 1.2 国内外相关工作研究进展 |
| 1.2.1 电流体喷射制造技术研究现状 |
| 1.2.2 同轴电流体喷射制造技术研究现状 |
| 1.2.3 压电纳米结构制造研究现状 |
| 1.3 本论文主要研究内容 |
| 1.3.1 课题来源 |
| 1.3.2 研究思路与内容 |
| 2 同轴聚焦电流体喷射机理与仿真研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 电流体射流形成机理分析 |
| 2.2.1 电流体射流尺度分析 |
| 2.2.2 同轴电流体射流复合分析 |
| 2.3 同轴电流体锥-射流模式仿真模型 |
| 2.4 同轴电流体射流仿真分析 |
| 2.4.1 电压对同轴射流的影响 |
| 2.4.2 流量对同轴射流的影响 |
| 2.4.3 喷针-电极间距对同轴射流的影响 |
| 2.5 本章小结 |
| 3 同轴聚焦电流体喷射打印设备的研发 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 同轴聚焦电流体喷射打印喷头装置的设计制造 |
| 3.2.1 同轴聚焦电流体喷射打印喷头的仿真分析 |
| 3.2.2 同轴聚焦电流体喷射打印喷头的制作 |
| 3.3 同轴聚焦电流体喷射打印辅助装置 |
| 3.3.1 衬底支撑装置 |
| 3.3.2 液体电极装置 |
| 3.4 同轴聚焦电流体喷射打印设备的控制 |
| 3.4.1 LabVIEW程序开发环境 |
| 3.4.2 同轴聚焦电流体喷射打印控制系统的实现 |
| 3.5 同轴聚焦电流体喷射打印设备的集成 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 同轴聚焦电流体喷射纳米打印工艺研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 同轴电流体喷射打印过程分析 |
| 4.3 同轴电流体射流形成的实验研究 |
| 4.4 同轴聚焦电流体喷射打印结构的影响规律研究 |
| 4.4.1 电压对打印结构的影响 |
| 4.4.2 流量对打印结构的影响 |
| 4.4.3 衬底速度对打印结构的影响 |
| 4.4.4 喷针-衬底间距对打印结构的影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 5 PZT纳米线形结构打印及性能分析 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 PZT纳米线形结构的打印制造 |
| 5.2.1 PZT压电材料 |
| 5.2.2 PZT纳米结构打印 |
| 5.3 PZT纳米线的结构分析 |
| 5.3.1 PZT纳米线成分分析 |
| 5.3.2 PZT纳米线晶体结构分析 |
| 5.3.3 PZT纳米线微观结构分析 |
| 5.4 PZT纳米梁的力学性能分析 |
| 5.4.1 三点弯曲测试原理 |
| 5.4.2 PZT纳米梁的力学性能测试 |
| 5.5 PZT纳米线的压电性能表征 |
| 5.5.1 压电响应力测试原理 |
| 5.5.2 PZT纳米线的压电性能测试 |
| 5.6 本章小结 |
| 6 PZT压电纳米梁谐振分析 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 谐振振动理论 |
| 6.2.1 谐振子特征参数 |
| 6.2.2 谐振子结构及振动模式 |
| 6.2.3 梁结构振动分析 |
| 6.3 PZT压电纳米梁的模态仿真 |
| 6.4 PZT压电纳米梁的谐振测试 |
| 6.5 本章小结 |
| 7 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点摘要 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间科研项目及科研成果 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
| 附录 |
（10）若干纳米石墨材料滑动摩擦行为的分子动力学研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 课题背景和研究意义 |
| 1.2 碳纳米管及摩擦学特性 |
| 1.2.1 碳纳米管简介 |
| 1.2.2 碳纳米管摩擦学研究进展 |
| 1.3 石墨烯及其摩擦学特性 |
| 1.3.1 石墨烯简介 |
| 1.3.2 石墨烯摩擦学研究进展 |
| 1.4 论文的主要工作 |
| 第2章 分子动力学模拟方法 |
| 2.1 分子动力学简介 |
| 2.2 粒子间相互作用 |
| 2.3 求解算法 |
| 2.4 周期性边界条件 |
| 2.5 温度控制方法 |
| 2.6 系综介绍 |
| 2.7 模拟代码包 |
| 2.8 界面滑移的理论模型 |
| 2.8.1 PT模型 |
| 2.8.2 FK模型 |
| 2.9 本章小结 |
| 第3章 碳纳米管/铜异质结构层间摩擦学行为 |
| 3.1 本征碳纳米管界面滑移行为 |
| 3.1.1 模拟体系和方法 |
| 3.1.2 碳纳米管长度对摩擦力的影响 |
| 3.1.3 滑动速度对摩擦力的影响 |
| 3.2 接枝氢原子对于碳纳米管滑移行为的影响 |
| 3.2.1 模拟体系和方法 |
| 3.2.2 接枝比例对于摩擦力的影响 |
| 3.3 本章小结 |
| 第4章 石墨烯层间摩擦学行为 |
| 4.1 模拟体系和方法 |
| 4.2 层间运动行为 |
| 4.2.1 石墨烯尺寸对运动的影响 |
| 4.2.2 层间转角对运动的影响 |
| 4.2.3 层间正压力对运动的影响 |
| 4.3 层间摩擦力特征 |
| 4.3.1 石墨烯尺寸对摩擦力的影响 |
| 4.3.2 层间转角对摩擦力的影响 |
| 4.3.3 层间正压力对摩擦力的影响 |
| 4.4 FWHM的影响因素 |
| 4.4.1 石墨烯尺寸对FWHM的影响 |
| 4.4.2 层间正压力对FWHM的影响 |
| 4.4.3 温度对FWHM的影响 |
| 4.5 层间滑移机理 |
| 4.5.1 一维弹簧振子模型及粘滑产生的条件 |
| 4.5.2 层间势能场 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 二维异质结构层间摩擦学行为 |
| 5.1 模拟体系和方法 |
| 5.2 层间运动行为 |
| 5.2.1 石墨烯尺寸对运动的影响 |
| 5.2.2 正压力对运动的影响 |
| 5.3 层间摩擦力特征 |
| 5.3.1 石墨烯尺寸对摩擦力的影响 |
| 5.3.2 正压力对摩擦力的影响 |
| 5.4 莫尔超晶格对超润滑的影响 |
| 5.4.1 莫尔条纹周期对超润滑的影响 |
| 5.4.2 莫尔条纹的对称性关系对滑移路径的影响 |
| 5.5 本章小结 |
| 结论和展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文及科研成果 |
四、Transitional Description of Diatomic Molecules in U(4) Vibron Model（论文参考文献）
- [1]铁基超导体中新奇电子态的核磁共振（NMR）研究[D]. 李建. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [2]含氮化合物在二氧化氮水解及气溶胶成核过程中作用机制的理论研究[D]. 倪爽. 东北师范大学, 2021(09)
- [3]电子在材料中的非弹性散射平均自由程的理论研究[D]. 杨立浩. 中国科学技术大学, 2021(09)
- [4]适用于气相燃烧基元反应的绝热/非绝热动力学理论方法探究[D]. 张林瑶. 哈尔滨工业大学, 2020
- [5]内嵌锕系金属富勒烯的合成、分子结构和锕系化学键研究[D]. 庄嘉欣. 苏州大学, 2020
- [6]涡旋磁振子的研究[D]. 陈敏. 兰州大学, 2020(01)
- [7]纳米流体等离激元光热转化及相变传热[D]. 闫鑫. 华北电力大学(北京), 2020
- [8]磁相互作用的第一性原理研究[D]. 王棣. 南京大学, 2019(01)
- [9]面向压电纳米结构的同轴聚焦电流体喷射打印机理及工艺研究[D]. 赵小军. 大连理工大学, 2019
- [10]若干纳米石墨材料滑动摩擦行为的分子动力学研究[D]. 沈健. 西南交通大学, 2019(04)